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Complexos bimetálicos de rutênio(II) e níquel(II): acoplamento de reações mecanisticamente incompatíveis usando catalisadores multifuncionais via catálise tandem

Resumo

Complexos heterobimetálicos de rutênio(II) e níquel(II) serão sintetizados para mediar o acoplamento de três reações mecanisticamente distintas: polimerização de etileno catalisado por metais de transição, polimerização de olefinas cíclicas via metátese - ROMP (ring opening metathesis polymerization) e polimerização radicalar por transferência de átomo - ATRP (atom transfer radical polymerization). A proposta é avaliar sistematicamente diferentes combinações de ligantes ancilares na esfera de coordenação dos complexos bimetálicos e, consequentemente, alcançar um ajuste fino através da variação das contribuições eletrônicas e estéricas nos centros metálicos. Dessa forma, pode-se controlar a reatividade de cada centro metálico quanto às velocidades de iniciação e de propagação nas polimerizações, direcionando a reatividade desses complexos para atuar eficientemente na catálise tandem da polimerização de etileno com a ROMP e ATRP. Inicialmente, a pesquisa será focada na atividade catalítica dos complexos na polimerização de etileno, ROMP e ATRP separadamente, considerando que um entendimento minucioso das reações individuais seja uma etapa chave no desenvolvimento de catalisadores multifuncionais para a catálise tandem dessas reações. Pretende-se, com isso, estabelecer fundamentos para a compreensão do desempenho dos catalisadores, bem como da formação dos intermediários de reação envolvidos em cada reação e, com isso, possibilitar o planejamento de sistemas catalíticos multifuncionais que combinem reatividade e seletividade para a síntese de novos materiais com arquitetura diferenciada via polimerização tandem, visando transferência de tecnologia. (AU)

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Publicações científicas (11)
(Referências obtidas automaticamente do Web of Science e do SciELO, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores)
OLIVEIRA, LARISSA F.; BIGNARDI, CAMILA; PESQUEIRA, NARALYNE M.; RIGA-ROCHA, BEATRIZ A.; MACHADO, ANTONIO E. H.; CARVALHO-JR, VALDEMIRO P.; GOI, BEATRIZ E.. Photocontrolled reversible-deactivation radical polymerization of butyl acrylate mediated by Salen-type Co-II complexes. EUROPEAN POLYMER JOURNAL, v. 159, . (18/06340-1, 19/03354-4, 18/19395-9)
MASSON, GUSTAVO H. C.; CRUZ, THAIS R.; GOIS, PATRIK D. S.; MARTINS, DANIELE M.; LIMA-NETO, BENEDITO S.; OLIVEIRA, GUEDMILLER S.; MACHADO, ANTONIO E. H.; BERNARDO-GUSMAO, KATIA; GOI, BEATRIZ E.; CARVALHO-JR, VALDEMIRO P.. Ruthenium-nickel heterobimetallic complex as a bifunctional catalyst for ROMP of norbornene and ethylene polymerization. NEW JOURNAL OF CHEMISTRY, v. 45, n. 26, p. 11466-11473, . (18/19395-9, 18/06340-1)
SILVA, TIAGO B.; MARTINS, DANIELE M.; GOIS, PATRIK D. S.; BORIM, PATRICIA; MAIA, PEDRO I. S.; CARVALHO, JR., VALDEMIRO P.; LIMA-NETO, BENEDITO S.. fac-[RuCl2(DMSO-S)(3)(n-butylamine)]: Synthesis, structural characterization and dual catalytic performance. Inorganic Chemistry Communications, v. 112, . (17/06329-5, 18/06340-1)
MARTINS, DANIELE M.; MAIA, PEDRO I. S.; CARVALHO-JR, VALDEMIRO P.; LIMA-NETO, BENEDITO S.. Cooperative Effects of Aniline with DMSO in Ru-II Complexes: Tuning the Reactivity for Ring-Opening Metathesis Polymerization. European Journal of Inorganic Chemistry, v. 2019, n. 41, p. 4421-4426, . (17/06329-5, 18/06340-1)
GOIS, PATRIK D. S.; CRUZ, THAIS R.; MARTINS, DANIELE M.; MACHADO, ANTONIO E. H.; BOGADO, ANDRE L.; LIMA-NETO, BENEDITO S.; GOI, BEATRIZ E.; CARVALHO JR, VALDEMIRO P.. Cyclic amines homobimetallic ruthenium pre-catalysts bearing bidentate phosphine and their dual catalytic activity for the ring-opening metathesis and atom-radical polymerizations. Journal of Molecular Structure, v. 1198, . (18/06340-1, 17/06329-5)
HASHIMOTO, PATRICIA K.; OLIVEIRA, LARISSA F.; RIGA-ROCHA, BEATRIZ A.; MACHADO, ANTONIO E. H.; SANTANA, VINICIUS T.; NASCIMENTO, OTACIRO R.; CARVALHO-JR, VALDEMIRO P.; GOI, BEATRIZ E.. Manganeseth(II) Schiff-base-mediated reversible deactivation controlled radical polymerization of vinyl acetate. NEW JOURNAL OF CHEMISTRY, v. 45, n. 22, p. 10109-10117, . (18/19395-9, 18/06340-1)
DE SANTANA GOIS, PATRIK DIONE; PEREIRA MAIA, JULIANA IRIS; CICERO MASSON, GUSTAVO HENRIQUE; MARTINS, DANIELE MARIA; DA HORA MACHADO, ANTONIO EDUARDO; GOI, BEATRIZ ELEUTERIO; DA SILVA MAIA, PEDRO IVO; DE CARVALHO-JR, VALDEMIRO PEREIRA. onometallic and heterobimetallic ruthenium (II) and palladium (II) complexes based on a pyridine-hydrazone ligand as bifunctional catalysts for ROMP of norbornene and ethylene polymerizatio. Applied Organometallic Chemistry, v. 36, n. 2, . (18/06340-1, 18/19395-9)
OLIVEIRA, DOUGLAS P.; CRUZ, THAIS R.; MARTINS, DANIELE M.; MAIA, PEDRO IVO S.; MACHADO, ANTONIO E. H.; BOGADO, ANDRE L.; GOI, BEATRIZ E.; LIMA-NETO, BENEDITO S.; CARVALHO-JR, VALDEMIRO P.. In situ-generated arene-ruthenium catalysts bearing cycloalkylamines for the ring-opening metathesis polymerization of norbornene. CATALYSIS TODAY, v. 381, p. 34-41, . (17/06329-5, 18/06340-1)
RIGA, BEATRIZ A.; SILVA, YAN F.; NASCIMENTO, OTACIRO R.; MACHADO, ANTONIO E. H.; CARVALHO, JR., VALDEMIRO P.; GOI, BEATRIZ E.. Cobalt(II) complexes of a alpha-diimine derived from cycloalkylamines as controlling agents for organometallic mediated radical polymerization of vinyl acetate. Polyhedron, v. 192, . (18/19395-9, 18/06340-1)
CRUZ, THAIS R.; SILVA, ELIADA A.; OLIVEIRA, DOUGLAS P.; MARTINS, DANIELE M.; GOIS, PATRIK D. S.; MACHADO, ANTONIO E. H.; MAIA, PEDRO IVO S.; GOI, BEATRIZ E.; LIMA-NETO, BENEDITO S.; CARVALHO-JR, VALDEMIRO P.. Dual catalytic performance of arene-ruthenium amine complexes for norbornene ring-opening metathesis and methyl methacrylate atom-transfer radical polymerizations. Applied Organometallic Chemistry, v. 34, n. 5, . (18/06340-1, 17/06329-5)
VANESSA B. VIEIRA; ELIADA A. DA SILVA; VALDEMIRO P. CARVALHO JR.; BENEDITO S. LIMA-NETO; JOSÉ L. S. SÁ. INFLUÊNCIA DO IMPEDIMENTO ESTÉRICO DE LIGANTES ANCILARES EM COMPLEXOS A BASE DE Ru APLICADOS EM METÁTESES DO ÁLCOOL E ACETATO CINAMÍLICOS. Química Nova, v. 43, n. 1, p. 24-31, . (18/06340-1)

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