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Estudos das propriedades catalíticas de dipicolinato de Co2+, Mn2+ e Ni2+ imobilizados em caulinita

Processo: 11/17660-8
Linha de fomento:Bolsas no Brasil - Iniciação Científica
Vigência (Início): 01 de novembro de 2011
Vigência (Término): 30 de novembro de 2013
Área do conhecimento:Ciências Exatas e da Terra - Química - Química Inorgânica
Pesquisador responsável:Emerson Henrique de Faria
Beneficiário:Francielle Rodrigues Araújo
Instituição-sede: Pró-Reitoria Adjunta de Pesquisa e Pós-Graduação. Universidade de Franca (UNIFRAN). Franca , SP, Brasil
Assunto(s):Caulim   Funcionalização   Química de materiais   Oxidação   Catálise heterogênea   Hidrocarbonetos

Resumo

Nos últimos anos, grande interesse tem sido demonstrado por materiais híbridos baseados em argilas. Estes materiais são obtidos por diferentes reações e podem dar origem aos compostos de intercalação, com distintas aplicações dependendo do tipo de interação entre a matriz inorgânica e a espécie intercalante. Algumas moléculas como corantes, fármacos, polímeros e complexos têm sido incorporados em matrizes inorgânicas, para aplicações em áreas como catálise, luminescência, liberação controlada de fármacos, adsorção e fotocatálise. Em particular, os complexos de metais de transição apresentam reconhecida importância tecnológica para aplicação como catalisadores para oxidação de hidrocarbonetos. Contudo, os complexos em meio homogêneo devido à sua natureza apresentam baixos rendimentos e seletividade nestas reações. Desta forma, uma alternativa, para aplicações que requerem baixa temperatura durante o processo, elevadas conversões e seletividade é baseada na utilização de complexos imobilizados em matrizes inorgânicas. Nestes, faz-se uso da "heterogeneização", o processo de imobilizar os complexos homogêneos (com elevada atividade catalítica) em matrizes inorgânicas tais como a caulinita, aptos a modificar a cinética e mecanismo das reações de oxidação. Apesar disso, a aplicação dos complexos mesmo em meio heterogêneo é ainda limitada pela baixa difusão de substratos e produtos nestas matrizes sólidas. Fatores como resistência térmica/mecânica dos mesmos e estabilidade química pode levar a obtenção de uma gama de aplicações muito mais flexível. Com este propósito, materiais híbridos têm sido explorados e dentre eles destaca-se os materiais baseados em caulinita devido a elevada estabilidade térmica dos híbridos obtidos. Neste projeto, propõe-se utilizar tal matriz hospedeira para a imobilização de complexos de metais de transição (Co2+, Mn2+ e Ni2+), e o ligante ácido piridino 2,6-dicarboxílico (dipicolínico). Duas estratégias serão utilizadas para a incorporação dos complexos nos espaços interlamelares da matriz: i) Funcionalização da matriz com o ligante piridino dicarboxílico seguida de complexação com os metais de transição; ii) Esfoliação da matriz funcionalizada em banho ultrassônico em meio aquoso seguida de complexação com os metais de transição. Os híbridos resultantes serão caracterizados do ponto de vista estrutural e através de diversas técnicas espectroscópicas (eletrônicas e de ressonância magnética nuclear). Utilização destes catalisadores em reações de oxidação de hidrocarbonetos: cis-cicloocteno (avaliação da atividade), e cicloexano (seletividade) e ainda para reação de Baeyer-Villiger de oxidação da ciclohexanona a µ-caprolactona.

Publicações científicas
(Referências obtidas automaticamente do Web of Science e do SciELO, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores)
BARBOSA, LORRANA VIETRO; MARCAL, LIZIANE; NASSAR, EDUARDO J.; CALEFI, PAULO S.; VICENTE, MIGUEL A.; TRUJILLANO, RAQUEL; RIVES, VICENTE; GIL, ANTONIO; KORILI, SOPHIA A.; CIUFFI, KATIA J.; DE FARIA, EMERSON H. Kaolinite-titanium oxide nanocomposites prepared via sol-gel as heterogeneous photocatalysts for dyes degradation. CATALYSIS TODAY, v. 246, p. 133-142, MAY 15 2015. Citações Web of Science: 29.
DE CARVALHO, ANALAURA LOVO; FERREIRA, BRENO F.; GOMES MARTINS, CARLOS H.; NASSAR, EDUARDO J.; NAKAGAKI, SHIRLEY; MACHADO, GUILHERME SIPPEL; RIVES, VICENTE; TRUJILLANO, RAQUEL; VICENTE, MIGUEL A.; GIL, ANTONIO; KORILI, SOPHIA A.; DE FARIA, EMERSON H.; CIUFFI, KATIA J. Tetracarboxyphenylporphyrin-Kaolinite Hybrid Materials as Efficient Catalysts and Antibacterial Agents. Journal of Physical Chemistry C, v. 118, n. 42, p. 24562-24574, OCT 23 2014. Citações Web of Science: 14.
ARAUJO, FRANCIELLE R.; BAPTISTA, JOEL G.; MARCAL, LIZIANE; CIUFFI, KATIA J.; NASSAR, EDUARDO J.; CALEFI, PAULO S.; VICENTE, MIGUEL A.; TRUJILLANO, RAQUEL; RIVES, VICENTE; GIL, ANTONIO; KORILI, SOPHIA; DE FARIA, EMERSON H. Versatile heterogeneous dipicolinate complexes grafted into kaolinite: Catalytic oxidation of hydrocarbons and degradation of dyes. CATALYSIS TODAY, v. 227, p. 105-115, MAY 15 2014. Citações Web of Science: 21.

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