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Estudos das Propriedades Catalíticas de Dipicolinato de Co2+, Mn2+ e Ni2+ Imobilizados em Caulinita.

Processo: 11/17660-8
Modalidade de apoio:Bolsas no Brasil - Iniciação Científica
Vigência (Início): 01 de novembro de 2011
Vigência (Término): 30 de novembro de 2013
Área do conhecimento:Ciências Exatas e da Terra - Química - Química Inorgânica
Pesquisador responsável:Emerson Henrique de Faria
Beneficiário:Francielle Rodrigues Araújo
Instituição Sede: Pró-Reitoria Adjunta de Pesquisa e Pós-Graduação. Universidade de Franca (UNIFRAN). Franca , SP, Brasil
Assunto(s):Caulim   Funcionalização   Química de materiais   Oxidação   Catálise heterogênea   Hidrocarbonetos
Palavra(s)-Chave do Pesquisador:catálise heterogênea | caulinita | funcionalização | hidrocarbonetos | Oxidação | Química de Materiais

Resumo

Nos últimos anos, grande interesse tem sido demonstrado por materiais híbridos baseados em argilas. Estes materiais são obtidos por diferentes reações e podem dar origem aos compostos de intercalação, com distintas aplicações dependendo do tipo de interação entre a matriz inorgânica e a espécie intercalante. Algumas moléculas como corantes, fármacos, polímeros e complexos têm sido incorporados em matrizes inorgânicas, para aplicações em áreas como catálise, luminescência, liberação controlada de fármacos, adsorção e fotocatálise. Em particular, os complexos de metais de transição apresentam reconhecida importância tecnológica para aplicação como catalisadores para oxidação de hidrocarbonetos. Contudo, os complexos em meio homogêneo devido à sua natureza apresentam baixos rendimentos e seletividade nestas reações. Desta forma, uma alternativa, para aplicações que requerem baixa temperatura durante o processo, elevadas conversões e seletividade é baseada na utilização de complexos imobilizados em matrizes inorgânicas. Nestes, faz-se uso da "heterogeneização", o processo de imobilizar os complexos homogêneos (com elevada atividade catalítica) em matrizes inorgânicas tais como a caulinita, aptos a modificar a cinética e mecanismo das reações de oxidação. Apesar disso, a aplicação dos complexos mesmo em meio heterogêneo é ainda limitada pela baixa difusão de substratos e produtos nestas matrizes sólidas. Fatores como resistência térmica/mecânica dos mesmos e estabilidade química pode levar a obtenção de uma gama de aplicações muito mais flexível. Com este propósito, materiais híbridos têm sido explorados e dentre eles destaca-se os materiais baseados em caulinita devido a elevada estabilidade térmica dos híbridos obtidos. Neste projeto, propõe-se utilizar tal matriz hospedeira para a imobilização de complexos de metais de transição (Co2+, Mn2+ e Ni2+), e o ligante ácido piridino 2,6-dicarboxílico (dipicolínico). Duas estratégias serão utilizadas para a incorporação dos complexos nos espaços interlamelares da matriz: i) Funcionalização da matriz com o ligante piridino dicarboxílico seguida de complexação com os metais de transição; ii) Esfoliação da matriz funcionalizada em banho ultrassônico em meio aquoso seguida de complexação com os metais de transição. Os híbridos resultantes serão caracterizados do ponto de vista estrutural e através de diversas técnicas espectroscópicas (eletrônicas e de ressonância magnética nuclear). Utilização destes catalisadores em reações de oxidação de hidrocarbonetos: cis-cicloocteno (avaliação da atividade), e cicloexano (seletividade) e ainda para reação de Baeyer-Villiger de oxidação da ciclohexanona a µ-caprolactona.

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Publicações científicas
(Referências obtidas automaticamente do Web of Science e do SciELO, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores)
BARBOSA, LORRANA VIETRO; MARCAL, LIZIANE; NASSAR, EDUARDO J.; CALEFI, PAULO S.; VICENTE, MIGUEL A.; TRUJILLANO, RAQUEL; RIVES, VICENTE; GIL, ANTONIO; KORILI, SOPHIA A.; CIUFFI, KATIA J.; et al. Kaolinite-titanium oxide nanocomposites prepared via sol-gel as heterogeneous photocatalysts for dyes degradation. CATALYSIS TODAY, v. 246, p. 133-142, . (13/50216-0, 11/17660-8, 13/19523-3)
DE CARVALHO, ANALAURA LOVO; FERREIRA, BRENO F.; GOMES MARTINS, CARLOS H.; NASSAR, EDUARDO J.; NAKAGAKI, SHIRLEY; MACHADO, GUILHERME SIPPEL; RIVES, VICENTE; TRUJILLANO, RAQUEL; VICENTE, MIGUEL A.; GIL, ANTONIO; et al. Tetracarboxyphenylporphyrin-Kaolinite Hybrid Materials as Efficient Catalysts and Antibacterial Agents. Journal of Physical Chemistry C, v. 118, n. 42, p. 24562-24574, . (13/50216-0, 11/17660-8, 13/19523-3)
ARAUJO, FRANCIELLE R.; BAPTISTA, JOEL G.; MARCAL, LIZIANE; CIUFFI, KATIA J.; NASSAR, EDUARDO J.; CALEFI, PAULO S.; VICENTE, MIGUEL A.; TRUJILLANO, RAQUEL; RIVES, VICENTE; GIL, ANTONIO; et al. Versatile heterogeneous dipicolinate complexes grafted into kaolinite: Catalytic oxidation of hydrocarbons and degradation of dyes. CATALYSIS TODAY, v. 227, p. 105-115, . (13/50216-0, 12/07410-7, 11/17660-8)

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