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Estudo de metaloenzimas por eletroquímica acoplada à espectroscopia vibracional

Processo: 17/20493-2
Modalidade de apoio:Bolsas no Brasil - Doutorado
Vigência (Início): 01 de fevereiro de 2018
Vigência (Término): 31 de janeiro de 2022
Área do conhecimento:Ciências Exatas e da Terra - Química - Físico-química
Pesquisador responsável:Frank Nelson Crespilho
Beneficiário:Lucyano Jefferson Alves de Macêdo
Instituição Sede: Instituto de Química de São Carlos (IQSC). Universidade de São Paulo (USP). São Carlos , SP, Brasil
Vinculado ao auxílio:13/14262-7 - Filmes nanoestruturados de materiais de interesse biológico, AP.TEM
Assunto(s):Eletroquímica   Espectroscopia   Bioeletroquímica   Metaloenzimas
Palavra(s)-Chave do Pesquisador:Centro metálico | Eletroquímica | Espectroscopia | Metaloenzimas | Bioeletroquímica

Resumo

Dentre os diferentes tipos de proteínas existentes, as enzimas são aquelas cuja função primordial é a catálise das reações no meio biológico. A classe conhecida como metaloenzimas é representada pelas enzimas cuja estrutura possui um grupo prostético que contém um ou mais átomos metálicos, que muitas vezes estão coordenados em unidades organometálicas. Durante anos, acreditou-se que esses grupos prostéticos desempenhavam apenas funções de caráter estrutural, ou seja, mantinham a estrutura tridimensional da enzima e, consequentemente, sua funcionalidade e eficiência catalítica. No entanto, estudos recentes apontam que, para metaloenzimas, os grupos prostéticos desempenham um papel muito além do estrutural, interferindo, por exemplo, na transferência de elétrons, comunicação do sítio ativo com o substrato e sinalização de eventos moleculares. Diante disso, este projeto de doutorado propõe o estudo dos centros metálicos de duas enzimas de grande relevância tecnológica e biológica, a álcool desidrogenase (ADH) e a endonuclease III (EndoIII). Pretende-se obter informações eletroquímicas e espectroscópicas, por espectroscopia vibracional (FTIR) sob o controle eletroquímico do processo redox da metaloproteína. Além disso, vislumbra-se entender o papel das ligações organometálicas no desempenho catalítico dessas enzimas. Em especial para EndoIII, pretende-se estudar o cluster metálico [Fe4S4] frente à transferência de carga quando a enzima está ligada ao DNA, visando esclarecer a explicação dos mecanismos de transporte de carga pelas duplas-hélices do DNA.

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Publicações científicas (17)
(Referências obtidas automaticamente do Web of Science e do SciELO, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores)
MACEDO, LUCYANO J. A.; RODRIGUES, FERNANDO P.; HASSAN, AYAZ; MAXIMO, LEANDRO N. C.; ZOBI, FABIO; DA SILVA, ROBERTO S.; CRESPILHO, FRANK N.. Non-destructive molecular FTIR spectromicroscopy for real time assessment of redox metallodrugs. ANALYTICAL METHODS, . (19/15333-1, 17/20493-2, 18/22214-6, 19/12053-8, 19/19448-8)
MACEDO, LUCYANO J. A.; HASSAN, AYAZ; SEDENHO, GRAZIELA C.; CRESPILHO, FRANK N.. Assessing electron transfer reactions and catalysis in multicopper oxidases with operando X-ray absorption spectroscopy. NATURE COMMUNICATIONS, v. 11, n. 1, . (17/20493-2, 19/15333-1, 16/25806-6, 19/12053-8, 15/22973-6)
SANCHES, NATALIA M.; HASSAN, AYAZ; MATTIOLI, ISABELA A.; MACEDO, LUCYANO J. A.; SEDENHO, GRAZIELA C.; CRESPILHO, FRANK N.. Tuning Vertical Electron Transfer on Graphene Bilayer Electrochemical Devices. ADVANCED MATERIALS INTERFACES, v. 8, n. 20, . (18/22214-6, 17/20493-2, 19/15333-1, 19/12053-8, 15/22973-6, 18/11071-0)
DE SOUZA, JOAO C. P.; MACEDO, LUCYANO J. A.; HASSAN, AYAZ; SEDENHO, GRAZIELA C.; MODENEZ, IAGO A.; CRESPILHO, FRANK N.. In Situ and Operando Techniques for Investigating Electron Transfer in Biological Systems. CHEMELECTROCHEM, v. 8, n. 3, . (19/12053-8, 18/22214-6, 17/20493-2, 15/22973-6)
MATTIOLI, ISABELA A.; CASTRO, KARLA R.; SEDENHO, GRAZIELA C.; MACEDO, LUCYANO J. A.; OLIVEIRA, MONA N.; MANULI, ERIKA R.; SABINO, ESTER C.; CRESPILHO, FRANK N.. Expanding the application of graphene vertical devices to dual femtomolar detection of SARS-CoV-2 receptor binding domain in serum and saliva. BIOSENSORS & BIOELECTRONICS, v. 239, p. 6-pg., . (20/04796-8, 17/20493-2, 19/12053-8, 18/11071-0, 19/15333-1, 18/22214-6)
HASSAN, AYAZ; MACEDO, LUCYANO J. A.; DE SOUZA, JOAO C. P.; LIMA, FILIPE C. D. A.; CRESPILHO, FRANK N.. A combined Far-FTIR, FTIR Spectromicroscopy, and DFT Study of the Effect of DNA Binding on the [4Fe4S] Cluster Site in EndoIII. SCIENTIFIC REPORTS, v. 10, n. 1, . (17/20493-2, 13/14262-7, 15/16672-3, 16/25806-6)
MATTIOLI, ISABELA A.; HASSAN, AYAZ; SANCHES, NATALIA M.; VIEIRA, NIRTON C. S.; CRESPILHO, FRANK N.. Highly sensitive interfaces of graphene electrical-electrochemical vertical devices for on drop atto-molar DNA detection. BIOSENSORS & BIOELECTRONICS, v. 175, . (19/12053-8, 18/07508-3, 17/20493-2, 18/22214-6, 18/11071-0, 19/15333-1)
MELO, ANTONIO F. A. A.; HASSAN, AYAZ; MACEDO, LUCYANO J. A.; OSICA, IZABELA; SHRESTHA, LOK KUMAR; JI, QINGMIN; OLIVEIRA, JR., OSVALDO N.; HENZIE, JOEL; ARIGA, KATSUHIKO; CRESPILHO, FRANK N.. Microwires of Au-Ag Nanocages Patterned via Magnetic Nanoadhesives for Investigating Proteins using Surface Enhanced Infrared Absorption Spectroscopy. ACS APPLIED MATERIALS & INTERFACES, v. 11, n. 20, p. 18053-18061, . (17/20493-2, 13/14262-7, 16/25806-6, 13/04663-4, 11/01541-0)
MACEDO, LUCYANO J. A.; SANTO, ANDERSON A. E.; SEDENHO, GRAZIELA C.; HASSAN, AYAZ; IOST, RODRIGO M.; FELICIANO, GUSTAVO T.; CRESPILHO, FRANK N.. Three-dimensional catalysis and the efficient bioelectrocatalysis beyond surface chemistry. JOURNAL OF CATALYSIS, v. 401, p. 200-205, . (18/22214-6, 19/15333-1, 19/12053-8, 15/22973-6, 17/20493-2)
MODENEZ, IAGO A.; MACEDO, LUCYANO J. A.; MELO, ANTONIO F. A. A.; PEREIRA, ANDRESSA R.; OLIVEIRA JR, OSVALDO N.; CRESPILHO, FRANK N.. Nanosized non-proteinaceous complexes III and IV mimicking electron transfer of mitochondrial respiratory chain. Journal of Colloid and Interface Science, v. 599, p. 198-206, . (19/12053-8, 18/22214-6, 17/03879-4, 17/20493-2, 19/15333-1, 18/00878-0)
HASSAN, AYAZ; MACEDO, LUCYANO J. A.; CRESPILHO, FRANK N.. Recognizing conductive islands in polymeric redox surfaces using electrochemical-coupled vibrational spectromicroscopy. CHEMICAL COMMUNICATIONS, v. 56, n. 71, p. 10309-10312, . (19/15333-1, 18/22214-6, 19/12053-8, 17/20493-2)
MATTIOLI, ISABELA A.; CASTRO, KARLA R.; MACEDO, LUCYANO J. A.; SEDENHO, GRAZIELA C.; OLIVEIRA, MONA N.; TODESCHINI, IRIS; VITALE, PHELIPE M.; FERREIRA, SUZETE CLEUSA; MANULI, ERIKA R.; PEREIRA, GEOVANA M.; et al. Graphene-based hybrid electrical-electrochemical point-of-care device for serologic COVID-19 diagnosis. BIOSENSORS & BIOELECTRONICS, v. 199, p. 10-pg., . (17/20493-2, 20/04796-8, 18/11071-0, 18/22214-6, 19/12053-8)
SEDENHO, GRAZIELA C.; HASSAN, AYAZ; MACEDO, LUCYANO J. A.; CRESPILHO, FRANK N.. Stabilization of bilirubin oxidase in a biogel matrix for high-performance gas diffusion electrodes. Journal of Power Sources, v. 482, . (19/15333-1, 19/12053-8, 17/20493-2, 15/22973-6)
MACEDO, LUCYANO J. A.; IOST, RODRIGO M.; HASSAN, AYAZ; BALASUBRAMANIAN, KANNAN; CRESPILHO, FRANK N.. Bioelectronics and Interfaces Using Monolayer Graphene. CHEMELECTROCHEM, v. 6, n. 1, SI, p. 31-59, . (13/14262-7, 17/20493-2, 16/25806-6)
RODRIGUES, FERNANDO POSTALLI; MACEDO, LUCYANO J. A.; MAXIMO, LEANDRO N. C.; SALES, FERNANDA C. P. F.; DA SILVA, ROBERTO S.; CRESPILHO, FRANK N.. Real-time redox monitoring of a nitrosyl ruthenium complex acting as NO-donor agent in a single A549 cancer cell with multiplex Fourier-transform infrared microscopy. NITRIC OXIDE-BIOLOGY AND CHEMISTRY, v. 96, p. 29-34, . (13/07829-0, 16/12707-0, 15/16672-3, 13/14262-7, 17/20493-2, 14/03964-3)
HASSAN, AYAZ; MACEDO, LUCYANO J. A.; MATTIOLI, ISABELA A.; RUBIRA, RAFAEL J. G.; CONSTANTINO, CARLOS J. L.; AMORIM, RODRIGO G.; LIMA, FILIPE C. D. A.; CRESPILHO, FRANK N.. A three component-based van der Waals surface vertically designed for biomolecular recognition enhancement. Electrochimica Acta, v. 376, . (18/22214-6, 17/20493-2, 19/12053-8, 19/15333-1, 18/11071-0)
MACEDO, LUCYANO J. A.; IOST, RODRIGO M.; HASSAN, AYAZ; BALASUBRAMANIAN, KANNAN; CRESPILHO, FRANK N.. Bioelectronics and Interfaces Using Monolayer Graphene. CHEMELECTROCHEM, v. 6, n. 1, p. 29-pg., . (13/14262-7, 17/20493-2, 16/25806-6)
Publicações acadêmicas
(Referências obtidas automaticamente das Instituições de Ensino e Pesquisa do Estado de São Paulo)
MACÊDO, Lucyano Jefferson Alves de. Espectroeletroquímica in situ e operando para a resolução de mecanismos catalíticos envolvendo centros redox de metaloenzimas e biomiméticos. 2022. Tese de Doutorado - Universidade de São Paulo (USP). Instituto de Química de São Carlos (IQSC/BT) São Carlos.

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