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Zeólitas embrionárias: retomada de um conceito antigo para o desenvolvimento de catalisadores mais eficientes

Processo: 18/03710-2
Linha de fomento:Bolsas no Exterior - Pesquisa
Vigência (Início): 01 de agosto de 2018
Vigência (Término): 28 de fevereiro de 2019
Área do conhecimento:Engenharias - Engenharia Química - Tecnologia Química
Pesquisador responsável:Leandro Martins
Beneficiário:Leandro Martins
Anfitrião: Carsten Sievers
Instituição-sede: Instituto de Química (IQ). Universidade Estadual Paulista (UNESP). Campus de Araraquara. Araraquara , SP, Brasil
Local de pesquisa : Georgia Institute of Technology, Estados Unidos  
Assunto(s):Zeolitas   Catálise heterogênea

Resumo

Apesar das inúmeras propriedades das zeólitas, que ocorrem por causa dos poros, cavidades e da microporosidade intrínseca, os poros de dimensões nanométricas também causam um impacto negativo em reações catalíticas quando as moléculas de reagentes se aproximam ou superam as dimensões dos poros. Vários procedimentos de síntese foram estudados na literatura nos últimos 15 anos, tal como zeólitas com cristais de dimensões nanometricas e lâminas zeoliticas obtidas com o uso de organosilanos, todos com o objetivo de diminuir as restrições difusionais e aumentar o desempenho catalítico. A última fronteira na síntese de zeólitas envolve a obtenção de zeólitas parcialmente formadas, i.e. embrionárias, com os sítios ativos extremamente acessíveis. O primeiro relato de zeólita embrionária ocorreu no início da década de 80, mas somente 30 anos depois os pesquisadores perceberam que zeólitas parcialmente formadas, que não são detectadas por difração de raios X, apresentam uma atividade catalítica superior a das zeólitas completamente cristalinas, devido a existência de sítios zeolíticos altamente acessíveis. Esta proposta tem o objetivo de explorar a síntese e a caracterização de zeólitas embrionárias com estrutura MFI e FAU e avaliar suas propriedades químicas e catalíticas na desidratação do metanol a dimetiléter. A acessibilidade aos sítios ativos será quantificada por meio do fator de acessibilidade, que será determinado pela quimisorção de piridina em comparação com moléculas volumosas da mesma família tal como 2,4,6-trimetilpiridina e 2,6-di-terc-butilpiridina. As forças dos grupos hidroxilas (sítios ácidos de Brønsted ou de Lewis), presentes nas zeólitas embrionárias, com diferentes origens e estruturas, serão determinadas por diferentes técnicas (TPD-NH3, quimisorção de piridina e por energia de desprotonação por química computacional). Uma vez que existe uma grande deficiência na caracterização de sítios ácidos em condições reacionais devido a complexidade na origem do sítio ácido em combinação com o efeito de confinamento, serão empregados protocolos de análise baseados na Teoria do Funcional da Densidade (DFT em inglês), com o objetivo de estudar a acidez e a atividade catalítica de zeólitas embrionárias em escala molecular.

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