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"Estudo do processo de complexação de calixarenos com íons metálicos e espécies neutras por simulações de dinâmica molecular"

Texto completo
Autor(es):
Alexandre Suman de Araujo
Número total de Autores: 1
Tipo de documento: Tese de Doutorado
Imprenta: São Carlos.
Instituição: Universidade de São Paulo (USP). Instituto de Física de São Carlos
Data de defesa:
Membros da banca:
Oscar Enrique Piro; Jorge Chahine; Andre Farias de Moura; Munir Salomão Skaf; Otavio Henrique Thiemann
Orientador: Eduardo Ernesto Castellano; Oscar Enrique Piro
Resumo

Apresentamos uma série de estudos, baseados em simulações de Dinâmica Molecular no vácuo e em solução, sobre o processo de complexação das supramoléculas tetraethylester p-tert-butyl calix[4]arene (CLE) e tetramethylketone p-tert-butyl calix[4]arene (CLC) com os íons Pb2+ e Cd2+ e espécies neutras. Os modelos para as moléculas de calixareno e do solvente foram baseados no campo de forças OPLS-AA. Os parâmetros para os íons foram desenvolvidos a partir de uma metodologia de ajuste de valores de modo a reproduzirem simultaneamente propriedades termodinâmicas e estruturais obtidas experimentalmente ou por cálculos de QM/MM. As simulações no estado líquido nos mostraram que o CLE aprisiona os íons de maneira mais eficiente que o CLC, formando complexos mais estáveis. A complexação do íon desencadeia um efeito alostérico em ambos os calixarenos estudados, permitindo a complexação de uma molécula de acetonitrila na cavidade hidrofóbica estabilizando o complexo. Nas simulações com o CLC observamos que a complexação da acetonitrila é necessária para manter o íon ligado à cavidade hidrofílica, evidenciando a dependência desses complexos com esse solvente em específico. Apesar de observarmos que o CLE apresenta maior afinidade com os íons Pb2+ e Cd2+ que o CLC, somente futuras simulações utilizando a água como solvente poderão confirmar a viabilidade do uso desta molécula em sistemas destinados à despoluição ambiental. (AU)

Processo FAPESP: 01/10750-0 - Estudo do processo de complexação de calixarenos com íons metálicos por métodos de dinâmica molecular
Beneficiário:Alexandre Suman de Araujo
Linha de fomento: Bolsas no Brasil - Doutorado