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(Referência obtida automaticamente do Web of Science, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores.)

X-ray Photoelectron Fingerprints of High-Valence Ruthenium-Oxo Complexes along the Oxidation Reaction Pathway in an Aqueous Environment

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Autor(es):
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Silva, Jose Luis [1] ; Unger, Isaak [2] ; Matias, Tiago Araujo [3] ; Franco, Leandro Rezende [4] ; Damas, Giane [1] ; Costa, Luciano T. [5] ; Toledo, Kalil C. F. [3] ; Rocha, Tulio C. R. [6] ; de Brito, Arnaldo Naves [7] ; Saak, Clara-Magdalena [2] ; Coutinho, Kaline [4] ; Araki, Koiti [3] ; Bjorneholm, Olle [2] ; Brena, Barbara [1] ; Araujo, C. Moyses [1]
Número total de Autores: 15
Afiliação do(s) autor(es):
[1] Uppsala Univ, Dept Phys & Astron, Mat Theory Div, Box S16, S-75120 Uppsala - Sweden
[2] Uppsala Univ, Dept Phys & Astron, Mol & Condensed Matter Phys Div, Box 516, S-75120 Uppsala - Sweden
[3] Univ Sao Paulo, Inst Chem, Dept Fundamental Chem, Av Lineu Prestes 748, BR-05508000 Butanta, SP - Brazil
[4] Univ Sao Paulo, Inst Fis, BR-05508090 Sao Paulo, SP - Brazil
[5] Univ Fed Fluminense, Dept Fisicoquim, Inst Quim, Outeiro Sao Joao Batista S-N, BR-24020150 Niteroi, RJ - Brazil
[6] Brazilian Ctr Res Energy & Mat CNPEM, Brazilian Synchrotron Light Lab LNLS, POB 6192, BR-13083970 Campinas, SP - Brazil
[7] Univ Estadual Campinas, Inst Phys Gleb Wataghin, BR-13083859 Campinas, SP - Brazil
Número total de Afiliações: 7
Tipo de documento: Artigo Científico
Fonte: Journal of Physical Chemistry Letters; v. 10, n. 24, p. 7636-7643, DEC 19 2019.
Citações Web of Science: 0
Resumo

Recent advances in operando-synchrotron-based X-ray techniques are making it possible to address fundamental questions related to complex proton-coupled electron transfer reactions, for instance, the electrocatalytic water splitting process. However, it is still a grand challenge to assess the ability of the different techniques to characterize the relevant intermediates, with minimal interference on the reaction mechanism. To this end, we have developed a novel methodology employing X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) in connection with the liquid-jet approach to probe the electrochemical properties of a model electrocatalyst, {[}Ru-II(bpy)(2)(py)-(OH2)](2+), in an aqueous environment. There is a unique fingerprint of the extremely important higher-valence ruthenium-oxo species in the XPS spectra along the oxidation reaction pathway. Furthermore, a sequential method combining quantum mechanics and molecular mechanics is used to illuminate the underlying physical chemistry of such systems. This study provides the basis for the future development of in-operando XPS techniques for water oxidation reactions. (AU)

Processo FAPESP: 18/04523-1 - Ativação de catalisadores para oxidação da água baseados em complexos binucleares de rutênio por grupos formadores de ligação de hidrogênio
Beneficiário:Kalil Cristhian Figueiredo Toledo
Linha de fomento: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
Processo FAPESP: 17/11986-5 - Divisão de Pesquisa 1 - portadores densos de energia
Beneficiário:Ana Flávia Nogueira
Linha de fomento: Auxílio à Pesquisa - Programa Centros de Pesquisa em Engenharia
Processo FAPESP: 13/24725-4 - Química supramolecular e nanotecnologia
Beneficiário:Henrique Eisi Toma
Linha de fomento: Auxílio à Pesquisa - Temático
Processo FAPESP: 17/11631-2 - Ciência Computacional de Materiais
Beneficiário:Juarez Lopes Ferreira da Silva
Linha de fomento: Auxílio à Pesquisa - Programa Centros de Pesquisa em Engenharia
Processo FAPESP: 17/50129-0 - Hybrid nanomaterials and nanosystems for solar fuel production
Beneficiário:Koiti Araki
Linha de fomento: Auxílio à Pesquisa - Regular