The role of TiO2:SnO2 heterojunction for partial oxidation of methane by photoelectrocatalytic process at room temperature

Autor(es)

Marques e Silva, Ricardo ; Souza, Fernanda de Lourdes ; Dias, Eduardo ; da Silva, Gelson Tiago dos Santos Tavares ; Duran, Florymar Escalona ; Rego, Arjun ; Higgins, Drew ; Ribeiro, Caue

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: Journal of Alloys and Compounds; v. 968, p. 7-pg., 2023-09-19.

Resumo

Partial Oxidation of Methane into hydrocarbons using photoelectrochemical routes is attractive from a sustainability point of view owing to the possibility of using renewable energy (i.e., solar illumination) to activate this stable molecule. However, the process demands the development of novel catalysts that can promote methane activation and oxidation in a controlled manner to increase energy conversion efficiency. Herein, we demonstrated that semiconductor heterostructures improved charge separation compared to the individual materials alone. A more effortless transfer between bands favors the separation of the electron-hole (e -/h+) pairs generated by the photoelectrocatalytic system and prevents them from recombining. This process produces reactive oxygens, essential to driving methane oxidation conversion of the C-H bond cleavage. TiO2:SnO2 semiconductor heterojunction catalysts in film shape were investigated for methane oxidation via a photo-electrocatalytic process. The methane oxidation reactions were carried out in an inflow and sealed electro-chemical system for 1 h. Liquid-state nuclear magnetic resonance revealed methanol and acetic acid as the main liquid products, where the TiO2:SnO2 heterojunction exhibited better performance with values of 30 and 8 mu mol. cm-2.h-1, respectively. Compared to their materials alone, the superior performance of the TiO2:SnO2 hetero-junction is attributed to the formation of heterostructure type II that enables a more effortless transfer between bands, facilitating the separation of the generated e -/h+ pairs under UV-Vis irradiation. The outcomes achieved here will motivate further studies for developing semiconductor heterojunction structure catalysts in photo-electrocatalysis to partially oxidize methane into valuable chemicals. (AU)

• Processo FAPESP: 21/13065-0 - Desenvolvimento de nanopartículas semicondutoras heteroestruturadas para conversão de metano por processo fotoeletrocatalítico
• Beneficiário: Ricardo Marques e Silva
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 22/10255-5 - Arquiteturas baseadas em fosfetos e nitretos metálicos para conversão foto(eletro)química de CO2 em compostos C2+
• Beneficiário: Gelson Tiago dos Santos Tavares da Silva
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 19/21496-0 - Desenvolvimento de sistema fotoeletrocatalítico para conversão de CO2 e CH4 a produtos com valor agregado
• Beneficiário: Jéssica Ariane de Oliveira
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 22/05149-1 - Reforma do metano e produção de hidrogênio a partir de reação fotoeletroquímica ativada por material piezoelétrico
• Beneficiário: Jéssica Ariane de Oliveira
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 18/01258-5 - Novos processos catalíticos e fotocatalíticos para a conversão direta de metano e CO2 em produtos
• Beneficiário: José Maria Correa Bueno
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Temático
• Processo FAPESP: 20/09628-6 - Desenvolvimento de nanopartículas semicondutoras heteroestruturadas para conversão de metano por processo fotocatalítico
• Beneficiário: Ricardo Marques e Silva
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 19/10689-2 - Preparação de sistemas de reação para a oxidação seletiva fotocatalítica do metano para metanol
• Beneficiário: Eduardo Henrique Dias
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado Direto