Cation Effects on the Acidic Oxygen Reduction Reaction at Carbon Surfaces

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Huebner, J. L. ; Lucchetti, L. E. B. ; Nong, H. N. ; Sharapa, D. I. ; Paul, B. ; Kroschel, M. ; Kang, J. ; Teschner, D. ; Behrens, S. ; Studt, F. ; Knop-Gericke, A. ; Siahrostami, S. ; Strasser, P.

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: ACS ENERGY LETTERS; v. 9, n. 4, p. 8-pg., 2024-03-01.

Resumo

Hydrogen peroxide (H2O2) is a widely used green oxidant. Until now, research has focused on the development of efficient catalysts for the two-electron oxygen reduction reaction (2e(-) ORR). However, electrolyte effects on the 2e(-) ORR have remained little understood. We report a significant effect of alkali metal cations (AMCs) on carbons in acidic environments. The presence of AMCs at a glassy carbon electrode shifts the half wave potential from -0.48 to -0.22 V-RHE. This cation-induced enhancement effect exhibits a uniquely sensitive on/off switching behavior depending on the voltammetric protocol. Voltammetric and in situ X-ray photoemission spectroscopic evidence is presented, supporting a controlling role of the potential of zero charge of the catalytic enhancement. Density functional theory calculations associate the enhancement with stabilization of the *OOH key intermediate as a result of locally induced field effects from the AMCs. Finally, we developed a refined reaction mechanism for the H2O2 production in the presence of AMCs. (AU)

• Processo FAPESP: 17/10118-0 - Estudo e aplicação da tecnologia eletroquímica para a análise e a degradação de interferentes endócrinos: materiais, sensores, processos e divulgação científica
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• Processo FAPESP: 19/01925-4 - Aplicação de eletrodos de difusão gasosa modificados com materiais avançados na eletrossíntese de peróxido de hidrogênio e posterior degradação de poluentes orgânicos
• Beneficiário: Lanna Emilli Barbosa Lucchetti
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado Direto
• Processo FAPESP: 21/14794-5 - Aplicação de métodos teóricos para estudo de tendências catalíticas na reação de redução de oxigênio visando a seletividade por peróxido de hidrogênio
• Beneficiário: Lanna Emilli Barbosa Lucchetti
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Doutorado Direto