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| Autor(es): Mostrar menos - |
Vieira, Jussara V. R.
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Pereira, Tassia C. P.
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Cunha, Carlos H. F. da
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Petrolini, Davi D.
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Tello, Ana C. M.
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Lima, Alice M.
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Carvalho, Yasmin O.
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Garcia, Andre L. R.
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Urquieta-Gonzalez, Ernesto A.
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Santos, Joao B. O. dos
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Lima, Patricia M.
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Bueno, Jose M. C.
Número total de Autores: 12
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| Tipo de documento: | Artigo Científico |
| Fonte: | CATALYSIS TODAY; v. 446, p. 10-pg., 2025-02-15. |
| Resumo | |
Methane oxidation to methanol in cyclic processes using CuO-zeolites has traditionally employed O2 and N2O as oxidants. This study explores the use of Cu-CHA zeolite, demonstrating that CO2 can substitute O2 in an isothermal reaction at 400 degrees C, analogous to previous findings using Cu-MAZ. The use of in situ UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy (UV-Vis DRS) and density functional theory (DFT) theoretical calculations identified the formation of a binuclear copper hydroxide complex, Z-[CuOH-HOCu]2+-Z, on the Cu-CHA. Initial treatment using CO2 led to marginally superior catalytic activity, compared to the use of O2 alone, indicating the stability of the Z-[CuOH-HOCu]2+-Z complex against self-reduction at 400 degrees C. In subsequent cycles, activation with O2 facilitated the oxidation of adsorbed methanol, yielding water and reconstituting the active sites. Conversely, activation with CO2 led to the partial desorption of methanol, precluding water production and subsequent catalyst regeneration. The findings suggested that both O2 and CO2 activations necessitated a post-reaction water extraction step, followed by thermal treatment to replenish the active sites. Importantly, the results indicated that CO2 could be used as a viable alternative oxidant to O2 in this catalytic process, potentially enhancing the sustainability of industrial methanol production. (AU) | |
| Processo FAPESP: | 18/01258-5 - Novos processos catalíticos e fotocatalíticos para a conversão direta de metano e CO2 em produtos |
| Beneficiário: | José Maria Correa Bueno |
| Modalidade de apoio: | Auxílio à Pesquisa - Temático |
| Processo FAPESP: | 23/18451-0 - Desenvolvimento de novo processo para oxidação direta de metano a metanol usando catalisadores de Cu- Zeolitas |
| Beneficiário: | Davi Domingos Petrolini |
| Modalidade de apoio: | Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado |
| Processo FAPESP: | 18/26459-3 - Zeólitas trocadas com sítios únicos de CuxOy para a oxidação parcial de metano em metanol: o efeito da estrutura da zeólita e outros óxidos metálicos na atividade de um único sítio |
| Beneficiário: | Tássia Caroline Passos Pereira |
| Modalidade de apoio: | Bolsas no Brasil - Doutorado Direto |
| Processo FAPESP: | 22/05343-2 - Estudos teóricos de Cu, Fe-zeolitas, para conversão direta de metano a produtos |
| Beneficiário: | Ana Cristina Mora Tello |
| Modalidade de apoio: | Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado |
| Processo FAPESP: | 19/12501-0 - Estudo teórico de sistemas bidimensionais |
| Beneficiário: | Alejandro López Castillo |
| Modalidade de apoio: | Auxílio à Pesquisa - Regular |