Urea synthesis by Plasmon-Assisted N2 and CO2 co-electrolysis onto heterojunctions decorated with silver nanoparticles

Autor(es)

Faustino, Leandro A. ; de Angelis, Leonardo D. ; de Melo, Eduardo C. ; Farias, Giliandro ; dos Santos, Egon C. ; Miranda, Caetano R. ; Buzanich, Ana G. ; Torresi, Roberto M. ; de Oliveira, Paulo F. M. ; de Torresi, Susana I. Cordoba

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL; v. 513, p. 13-pg., 2025-04-28.

Resumo

The N2 + CO2 co-electrolysis to urea synthesis has become a promising alternative to the energy intensive traditional processes for urea production. However, there are still challenges in this approach, especially due to the competition with HER (Hydrogen Evolution Reaction) leading to low efficiency. Electrochemistry assisted by localized surface plasmon resonance (LSPR) using metal nanoparticles has been reported to enhance different electrochemical reactions. Here we report an electrochemical LSPR assisted urea synthesis using Ag nano-particles (NPs) supported on BiVO4/BiFeO3 catalyst mechanochemically synthesized. The electrochemical experiments were performed under dark and upon plasmon excitation at the LSPR region of Ag NPs. Our results demonstrated that exciting in the LSPR range, urea yield rate and Faradic efficiency were considerably improved with reduced overpotential, 19.2 mu mol h-1 g-1 and FE 24.4% at +0.1 V vs RHE compared to 9.6 mu mol h-1 g-1 and FE 9.4% at-0.2 V vs RHE under dark conditions. Further in situ FTIR-RAS experiments for mechanism investigation revealed the presence of N-H and C-N intermediates and the real effect of Ag plasmon excitation on HER and N2 + CO2 co-electrolysis. Theoretical calculations confirm the energy of the species involved in C-N coupling as well the role of the complex catalytic sites, which agrees with XAS measurements. (AU)

• Processo FAPESP: 24/09385-7 - Explorando a reação de redução de CO2 aprimorada por plasmônica: Um estudo avançado de eletrocatalisadores Au-Cu2O por raios-X in situ/operando
• Beneficiário: Leonardo Domenico De Angelis
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Doutorado Direto
• Processo FAPESP: 22/15960-9 - Cálculos de primeiros princípios aplicados para entendimento de catalisadores e efeitos de solvente na conversão de CO2 em produtos C2+
• Beneficiário: Giliandro Farias
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 22/04604-7 - Contribuições plasmônicas na co-eletrolise de N2 e CO2
• Beneficiário: Leandro Augusto Faustino
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 20/14955-6 - Desenvolvendo uma nova geração de materiais avançados multicomponentes via síntese mecanoquímica
• Beneficiário: Paulo Filho Marques de Oliveira
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Jovens Pesquisadores
• Processo FAPESP: 13/07937-8 - Redoxoma
• Beneficiário: Ohara Augusto
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Centros de Pesquisa, Inovação e Difusão - CEPIDs
• Processo FAPESP: 20/15230-5 - Centro de Pesquisa e Inovação de Gases de Efeito Estufa - RCG2I
• Beneficiário: Julio Romano Meneghini
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Centros de Pesquisa em Engenharia
• Processo FAPESP: 21/08007-0 - Estudo da eletrorredução de CO2 sobre nanoestruturas de Cu2O-Au assistida por plasmônica para síntese de compostos C2
• Beneficiário: Leonardo Domenico De Angelis
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado Direto
• Processo FAPESP: 23/01223-5 - Mecanoquímica como ferramenta na preparação de nanomateriais multimetálicos
• Beneficiário: Ismael Pinheiro Lucas Xavier
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado Direto
• Processo FAPESP: 21/00675-4 - Arquitetura de materiais para armazenamento de energia eletroquímica e catálise
• Beneficiário: Roberto Manuel Torresi
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Temático
• Processo FAPESP: 24/13493-0 - Investigação da eletrosíntese da urea assistida por resonância plasmômica de superfície localizada utilizando gases marcados e experimentos in situ de espectroscopia de absorção de raio-X
• Beneficiário: Leandro Augusto Faustino
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Pós-Doutorado