Dinâmica semiclássica não-adiabática de ânions transientes

• Processo: 15/23792-5
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Data de Início da vigência: 01 de maio de 2016
• Data de Término da vigência: 31 de outubro de 2018
• Área de conhecimento: Ciências Exatas e da Terra - Física - Física Atômica e Molecular
• Pesquisador responsável: Marco Aurelio Pinheiro Lima
• Beneficiário: Fábris Kossoski
• Instituição Sede: Instituto de Física Gleb Wataghin (IFGW). Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Campinas , SP, Brasil
• Bolsa(s) vinculada(s): 16/21880-7 - Implementação de tempos de vida finitos de ânions transientes em simulações de dinâmica semiclássica, BE.EP.PD
• Assunto(s): Ânions transientes Captura eletrônica dissociativa
• Palavra(s)-Chave do Pesquisador: Ânions transientes | Autoionização | Captura eletrônica dissociativa | Surface hopping | Espalhamento de elétrons por moléculas

Resumo

A formação de um ânion transiente, gerado a partir da captura de um elétron de baixa energia por uma molécula, desencadeia uma dinâmica nuclear que pode levar à sua dissociação, num processo denominado captura eletrônica dissociativa (CED). Apesar de sua reconhecida importância em astrofísica, biologia e em uma gama de aplicações tecnológicas, e da existência de abundantes dados experimentais, descrições teóricas do fenômeno ainda são muito escassas. Nesse projeto, propomos uma nova abordagem teórica para descrever o processo de CED, que está fundamentado em cálculos de dinâmica semiclássica dos estados do ânion precursores da dissociação. Os núcleos serão propagados classicamente ao longo de curvas de energia potencial calculadas on-the-fly, enquanto efeitos não-adiabáticos serão incorporados com a técnica surface-hopping.A principal dificuldade em adaptar essa abordagem para a dinâmica de ânions transientes reside na descrição apropriada da probabilidade de ejeção do elétron. Nós propomos considerar a autoionização através de uma estratégia que combina cálculos de espalhamento e de estado ligado. O primeiro, mais sofisticado, fornecerá o modelo a ser adotado para os tempos de vida, enquanto o segundo será utilizado para calculá-los no decorrer da dinâmica. A metodologia proposta será aplicada para investigar o processo de CED do cloroetano e do cloroeteno, que podem ser tidos como casos prototípicos dos mecanismos direto e indireto de CED. Uma vez que a metodologia esteja desenvolvida, ela consistirá em uma nova e robusta ferramenta para explorar processos eletro-induzidos em moléculas, fornecendo uma visão mecanicista dos mecanismos de relaxação de ânions transientes.

Publicações científicas

(10)

(Referências obtidas automaticamente do Web of Science e do SciELO, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores)

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