Estudo de métodos diretos na determinação de pKa e potenciais redox para actinídeos

• Processo: 23/02596-0
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Doutorado
• Data de Início da vigência: 01 de setembro de 2023
• Data de Término da vigência: 31 de agosto de 2024
• Área de conhecimento: Ciências Exatas e da Terra - Química - Físico-química
• Pesquisador responsável: Rogério Custodio
• Beneficiário: Felipe Ribeiro Dutra
• Supervisor: David Adams Dixon
• Instituição Sede: Instituto de Química (IQ). Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Campinas , SP, Brasil
• Instituição Anfitriã: University of Alabama (UA), Estados Unidos
• Vinculado à bolsa: 21/03201-3 - Estudo do método direto para o cálculo de pKa para diferentes espécies multipróticas a partir de cálculos quânticos, BP.DR
• Assunto(s): Química teórica Ácidos Actinídios
• Palavra(s)-Chave do Pesquisador: actinídeos | Pka | Potenciais Redox | Química Teórica

Resumo

Estudos recentes demonstram a eficiência de metodologias que predizem o pKa diretamente na fase aquosa, sem a utilização de ciclos termodinâmicos. Uma alternativa preliminar para o cálculo do pKa baseada na reação direta foi desenvolvida pelos autores, demonstrando uma excelente concordância entre os valores calculados com métodos de estrutura eletrônica e dados experimentais. O presente estudo planeja prever pKas e potenciais redox em sistemas contendo actinídeos enquanto avalia a aplicabilidade e natureza generalizada de diferentes esquemas diretos. Pretende-se analisar efeitos eletrônicos e estruturais em diferentes níveis da teoria envolvendo vários métodos quânticos: teoria do funcional da densidade, métodos compostos (ex: CBS-QB3, FPD) e métodos de correlação (ex: CI, CCSD) aliados a técnicas que incorporam efeitos relativísticos. O efeito do solvente será avaliado usando modelos de solvatação implícita (ex: SMD, COSMO) e combinações de modelos implícitos e moléculas explícitas pela abordagem supermolecule-continuum. (AU)

Publicações científicas

(Referências obtidas automaticamente do Web of Science e do SciELO, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores)

DUTRA, FELIPE R.; ROMEU, JOAO G. F.; DIXON, DAVID A.. Prediction of Redox Potentials for Ac, Th, and Pa in Aqueous Solution. Journal of Physical Chemistry A, v. 128, n. 45, p. 17-pg., 2024-10-31. (23/02596-0)

DUTRA, FELIPE R.; VASILIU, MONICA; GOMEZ, AMBER N.; XIA, DONNA; DIXON, DAVID A.. Prediction of Redox Potentials for U, Np, Pu, and Am in Aqueous Solution. Journal of Physical Chemistry A, v. 128, n. 28, p. 15-pg., 2024-07-03. (23/02596-0)

DUTRA, FELIPE R.; DIXON, DAVID A.. Prediction of Redox Potentials for Different Oxidation States of U, Np, Pu, and Am in Alkaline Aqueous Solution. Journal of Physical Chemistry A, v. 129, n. 10, p. 16-pg., 2025-02-27. (23/02596-0)