Avaliação do functional híbrido separado por alcance otimizado para excitações de transferência de cargas em sistemas moleculares doador/aceitador com cálculos GW +BSE

• Processo: 25/15119-0
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Doutorado Direto
• Data de Início da vigência: 15 de novembro de 2025
• Data de Término da vigência: 14 de maio de 2026
• Área de conhecimento: Ciências Exatas e da Terra - Física - Física da Matéria Condensada
• Pesquisador responsável: Thiago Branquinho de Queiroz
• Beneficiário: Reinaldo Vieira Dantas Filho
• Supervisor: Linn Leppert
• Instituição Sede: Centro de Ciências Naturais e Humanas (CCNH). Universidade Federal do ABC (UFABC). Santo André , SP, Brasil
• Instituição Anfitriã: University of Twente (UT), Holanda
• Vinculado à bolsa: 22/03461-8 - Desenvolvimento de aproximações em teoria do funcional da densidade para investigação de processos de separação de cargas, BP.DD
• Assunto(s): Equação de Bethe-Salpeter Teoria do funcional da densidade
• Palavra(s)-Chave do Pesquisador: Equação de Bethe-Salpeter | Excitações de transferência de carga | Híbridos separados por alcance | Sistemas moleculares doador-aceitador | Teoria de Perturbação de Muitos Corpos | teoria do funcional da densidade | Teoria de perturbação de muitos corpos

Resumo

Prever as energias de ionização e as propriedades de estados excitados em sistemas moleculares doador/aceitador é fundamental para o design de materiais eficientes para a separação fotoinduzida de cargas. A Teoria do Funcional da Densidade (DFT) e sua versão Dependente do Tempo (TD-DFT) são ferramentas de cálculo amplamente utilizadas para esse propósito, por serem precisas e exigirem menor custo computacional quando comparadas aos métodos baseados em função de onda. Contudo, no caso específico dos estados de transferência de carga, as aproximações convencionais para os funcionais de troca-correlação, semi-locais ou híbridas, apresentam imprecisões intrínsecas à sua construção. Para contornar tais deficiências, foram desenvolvidos os funcionais híbridos com separação de alcance otimizada (OT-RSH). Dessa forma, utilizando o funcional OT-RSH, calculamos as energias de ionização e os estados excitados a fim de identificar sistemas moleculares doador-aceitador promissores para a separação de cargas. Neste plano de trabalho, propomos a avaliação dessa aproximação na predição das propriedades de sistemas moleculares doador/aceptor, por meio da comparação de seus resultados com a aplicação rigorosa do formalismo GW e da Equação de Bethe-Salpeter (BSE). Adicionalmente, o acoplamento vibracional com os estados excitados será investigado, utilizando-se a média de cálculos GW +BSE sobre configurações geradas por dinâmica molecular, bem como o método das linhas termais de Bartomeu Monserrat para a média vibracional. A visita científica será realizada no grupo da Profa. Linn Leppert, na Universidade de Twente, Países Baixos. Linn Leppert é especialista em métodos numéricos de primeiros princípios, incluindo as aproximações DFT, GW e BSE. Seu grupo de pesquisa desenvolve e aplica tais métodos de estrutura eletrônica para prever e compreender estados excitados em uma gama de sistemas conversores de luz.