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Estudo dos efeitos de estratégias de manipulação química e estrutural em catalisadores heterogêneos aplicados à hidrogenação de CO2 a metanol

Texto completo
Autor(es):
Marco Aurélio de Lima Silva Rossi
Número total de Autores: 1
Tipo de documento: Tese de Doutorado
Imprenta: São Carlos.
Instituição: Universidade de São Paulo (USP). Instituto de Química de São Carlos (IQSC/BT)
Data de defesa:
Membros da banca:
Elisabete Moreira Assaf; Lisiane Veiga Mattos; Celso Valentim Santilli; Martin Schmal; Maria do Carmo Rangel Santos Varela
Orientador: Elisabete Moreira Assaf
Resumo

Atualmente, fatores como o crescimento populacional, o uso indiscriminado da água e a contaminação de suas fontes e reservatórios levam à necessidade de ações que promovam o manejo sustentável desse recurso através do uso consciente, do tratamento e da sua reutilização. Apesar da alta eficiência dos sistemas de tratamento moderno, alguns aspectos ainda podem ser melhorados como a destinação adequada do CO2 gerado na etapa de degradação anaeróbia de contaminantes orgânicos, uma vez que este é o principal gás causador do efeito-estufa, cujas altas concentrações atmosféricas têm levado a mudanças climáticas significativas. Dentre as possibilidades para esse fim, uma das estratégias mais promissoras envolve a conversão desse composto em moléculas de alto valor agregado, como o metanol, através de reações de hidrogenação por meio do uso de catalisadores heterogêneos. Neste contexto, o presente trabalho tem como objetivo a aplicação de estratégias de manipulação da natureza química e estrutural de catalisadores baseados em cobre e zircônia ou céria buscando melhorias no desempenho catalítico por eles apresentados. Na primeira etapa, foram estudados os efeitos da modificação destes materiais com átomos de índio. Como resultado, foi verificado um aumento considerável na seletividade ao metanol devido a atuação dos átomos de índio sobre as energias de adsorção de certas moléculas e de ativação para etapas específicas de hidrogenação de intermediários que são, em geral, muito altas inviabilizando a produção do metanol. Além disso, a maior basicidade desses materiais devido a vacâncias de átomos de oxigênio se mostrou também importante. Na segunda etapa, foram estudados os efeitos da estratégia de encapsulamento dos catalisadores por revestimento poroso de sílica. Foi observado que os materiais do tipo \"core-shell\" apresentaram desempenho notavelmente superior aos demais catalisadores em virtude da eficiência dos revestimentos de sílica em minimizar a sinterização das partículas durante as etapas de tratamento térmico e etapas reacionais ocorrentes em temperaturas elevadas. Além dos efeitos advindos da presença de átomos de índio, as pequenas dimensões e alta homogeneidade das partículas obtidas possibilitaram uma maior basicidade que se refletiu em alta seletividade ao metanol mesmo nas maiores temperaturas. Além disso, a alta dispersão e área metálica das partículas de cobre levaram a maiores conversões que resultaram em valores significativos de produtividade ao metanol em todas as faixas de temperatura testadas (AU)

Processo FAPESP: 17/10154-6 - Estudo de catalisadores baseados em nanocompósitos do tipo metal-óxido dopados e encapsulados por revestimento mesoporoso para a obtenção do metanol a partir da hidrogenação do CO2
Beneficiário:Marco Aurélio de Lima Silva Rossi
Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado