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Revealing the fine structure of semiconductor nanocrystals by multidimensional coherent spectroscopy

Texto completo
Autor(es):
Tomás Aguiar Carneiro Ferreira
Número total de Autores: 1
Tipo de documento: Dissertação de Mestrado
Imprenta: Campinas, SP.
Instituição: Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de Física Gleb Wataghin
Data de defesa:
Membros da banca:
Lázaro Aurélio Padilha Junior; Ismael Andre Heisler; Marcos César de Oliveira
Orientador: Lázaro Aurélio Padilha Junior
Resumo

Interações elétron-fônon em amostras coloidais de nanocristais semicondutores ainda é um assunto pouco compreendido. Um dos motivos por trás disto é que o alargamento inomogêneo causado pela dispersão de tamanho dos nanocristais é uma propriedade intrínseca da amostra, o que significa que não pode ser eliminada somente por uma medida criogênica. Portanto, é impossível de analisar a dinâmica de dephasing (perda de fase) de famílias individuais de nanocristais (ou nanocristais dentro de uma faixa pequena de tamanho) com métodos de espectroscopia convencionais. Por este motivo, nesta tese, nós analisamos resultados obtidos por Espectroscopia Coerente Multidimensional (MDCS). MDCS constitui uma classe de técnicas em que se mede tanto a amplitude quanto a fase do campo eletromagnético produzido por um meio material sob forte excitação óptica. Devido a esta medida de fase, existe uma componente da polarização não-linear de terceira ordem em que os alargamentos naturais de cada família de nanocristais ficam separados do alargamento inomogêneo intrínseco causado pela dispersão de tamanho. Consequentemente, é possível estudar o dephasing de ensembles de uma mesma família de nanocristal. Nesta tese, nós aplicamos uma técnica MDCS para estudar a dinâmica de dephasing de Poços Quânticos Esféricos (SQW) compostos por CdS/CdSe/CdS core/well/shell. Essa escolha é embasada num argumento da literatura de nanocristais, em que a dinâmica de dephasing de nanocristais com CdSe centrado são limitados pelo spin-flip exciton dephasing, um fenômeno no qual o decaimento do estado excitado dark (não-emissivo) é possibilitado pela troca de um fônon com momento angular. A característica do argumento que propomos testar é que o tempo de vida dessa forma de dephasing cresce com a delocalização das funções de onda do elétron e do buraco no interior de nanoestruturas de CdSe/CdS core/shell. Portanto, o objetivo desta tese é testar esta hipótese para nanocristais SQW de CdS/CdSe/CdS core/shell/well, cuja delocalização das funções de onda do elétron e do buraco é superior à de nanoestruturas de CdSe/CdS core/shell, para o mesmo volume de nanocristal. Nossos resultados mostram que os tempos de dephasing do SQW de CdS/CdSe/CdS core/well/shell são limitados por dinâmicas de dephasing ultrarrápidas que não são observadas nos nanocristais de CdSe/CdS core/shells. Além disso, os tempos de dephasing do SQW são pelo menos uma ordem de grandeza menor do que aqueles observados em nanoestruturas de CdSe/CdS core/shell, tornando os tempos de dephasing dos SQWs mais similares aos observados em nanoplacas de CdSe, que são da ordem de 1 ps (AU)

Processo FAPESP: 19/22565-6 - Revelando a estrutura fina de nanomateriais semicondutores por espectroscopia coerente multidimensional
Beneficiário:Tomás Aguiar Carneiro Ferreira
Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Mestrado