Redução de CO2 em superfícies intermetálicas de Cu-Au: efeitos do ordenamento atômico e concentração de adsorvatos

Resumo

A redução eletroquímica do CO2 é uma alternativa interessante no combate ao acúmulo de CO2 na atmosfera e suas consequências ambientais. Esta tecnologia pode ser utilizada em conjunto com fontes limpas de energia, oferecendo uma rota para a reciclagem do CO2 enquanto permite acumular o excesso da energia renovável na forma de produtos de valor agregado. Dentre os diversos desafios, o desenvolvimento de catalisadores ativos e seletivos continua se apresentando como um passo fundamental para aumentar a aplicabilidade desta tecnologia. Neste contexto, catalisadores de Cu têm sido amplamente estudados dada sua habilidade única entre os catalisadores monometálicos de gerar produtos além de CO e formiato com eficiência considerável. Enquanto isso, catalisadores de Au atraem atenção por sua alta atividade para a produção de CO. Em geral, aumentos da atividade desses catalisadores podem acontecer via alterações na intensidade da interação entre as superfícies metálicas e os intermediários da reação. Além disso, o aumento da concentração de CO adsorbido na superfície de tais catalisadores é costumeiramente indicado como uma maneira eficiente de favorecer a dimerização do CO e, consequentemente, a formação de produtos C2+. O design de catalisadores baseados em ligas bimetálicas é um método que permite ampliar o espaço de busca e explorar com mais eficiência tais estratégias de otimização de catalisadores. Em especial, ligas metálicas de Cu e algum outro metal eficiente na produção de CO, como o Au, podem ser opções interessantes para aumentar a concentração de CO na superfície e favorecer a produção de C2+. Sendo assim, esse projeto visa estudar a ação combinada do aumento da concentração de CO e do ordenamento dos elementos químicos na superfície de ligas de Cu - Au e como esses efeitos impactam a redução do CO2 . Normalmente, esses efeitos são estudados separadamente devido o alto custo de tratá-los via simulações de DFT. Portanto, nesse projeto trataremos tal problema combinando cálculos de DFT e cluster expansions, CE, e analisando os resultados sob o formalismo do modelo conhecido como computational hydrogen electrode. Planejamos investigar se certos ordenamentos de átomos de Cu em superfícies de Cu - Au podem levar à maiores concentrações de CO na superfície, estudar o impacto de tais ordenamentos deCu em passos de reação importantes para a redução do CO2 , avaliar o impacto de descrever tais superfícies via cluster expansions em nossa capacidade de comparar os resultados com dados experimentais e estudar quaisquer outras questões que apareçam durante o processo e que possam contribuir para a comunidade cientifica. (AU)