Ciência computacional de materiais aplicada à seleção de materiais

Resumo

As propriedades de catalisadores heterogêneos que variam em tamanho de "átomo único" a nanopartículas têm sido um interesse de longa data de pesquisadores experimentais e computacionais. Embora a compreensão atomística das propriedades em nível molecular de tais catalisadores tenha melhorado consideravelmente nas últimas duas décadas, os mecanismos pelos quais a estrutura do catalisador é acoplada ao ambiente químico e o impacto desse acoplamento nas propriedades catalíticas permanecem incompletamente compreendidos, limitando as oportunidades para a descoberta de materiais novos e interessantes. Para estender a gama de aplicações para catálise da vida real, este projeto de pesquisa se concentra no desenvolvimento e extensão de métodos disponíveis para prever como a estrutura de nanopartículas catalíticas multielementares, incluindo principalmente ligas metálicas, mas não limitadas a esses sistemas, é alterada por condições in-situ de reação para expandir a gama de aplicações para catálise do mundo real. Além disso, como essas modificações afetam a capacidade dos catalisadores de promover reações industrialmente relevantes. Para isso, a estratégia computacional usará cálculos periódicos de DFT de estruturas de superfície multielementares com composições variadas e estruturas locais para fornecer dados brutos para entrada em algoritmos de aprendizado de máquina baseados em formalismos de redes neurais de convolução de grafos de cristal. Esses formalismos regredirão os dados DFT para produzir expressões compactas de energia potencial, que serão então exploradas pela otimização global para prever geometrias médias de nanocatalisadores em determinadas temperaturas do reator. A conversão de compostos alcenos, que ocorre em alta temperatura, será usada como modelo para abordar como os efeitos térmicos podem levar à reestruturação da superfície das nanopartículas. As principais atividades deste projeto envolvem a seleção de materiais para reações industrialmente relevantes, cálculos de teoria funcional de densidade para superfícies e partículas de tamanho finito a serem usados como dados de treinamento para algoritmos de redes neurais; combinação de algoritmos de otimização global e local para abordar a inter-relação entre estrutura e propriedades físico-químicas de partículas finitas unárias e binárias; simulações para abordar as mudanças estruturais em diferentes ambientes e seus efeitos na atividade catalítica; e, quando possível, comparação com resultados experimentais. A partir desses resultados, este projeto visa contribuir para o entendimento atomístico das mudanças estruturais em nanopartículas de tamanho finito em condições de alta temperatura e seus efeitos nas reações químicas. (AU)