Investigação da eletrosíntese da urea assistida por resonância plasmômica de superfície localizada utilizando gases marcados e experimentos in situ de espectroscopia de absorção de raio-X

Resumo

A eletrossíntese de ureia tornou-se uma abordagem alternativa promissora ao processo tradicional de Bosch-Meiser, que é intensivo em energia, para a produção de ureia. No entanto, ainda existem desafios a serem superados. Esses desafios estão associados à alta estabilidade da ligação NaN das espécies de N2, baixa solubilidade dos gases em diferentes solventes, adsorção de gases na superfície do catalisador e competição com a reação de evolução de hidrogênio, levando a valores baixos de rendimento de ureia e consequentemente a baixas eficiências. Além disso, como várias espécies de nitrogênio podem estar presentes no meio e no ambiente, como NOx e NH3, resultados falso-positivos podem levar a uma má interpretação dos resultados. A eletroquímica assistida por ressonância plasmônica de superfície localizada utilizando nanopartículas metálicas tem sido reportada como uma fonte de melhora de diferentes reações eletroquímicas, incluindo a de acoplamento C-N para produzir ureia. No entanto, os mecanismos envolvidos durante a eletrocatálise assistida por LSPR ainda são desconhecidos. Esta proposta tem como objetivo fornecer percepções acerca da fonte de nitrogênio e carbono envolvidas durante a eletrossíntese da ureia assistida por plasmônica utilizando espécies marcadas. Além disso, medidas espectroscópicas de absorção de raios X (XAS) in situ e operando fornecerão percepções sobre as contribuições plasmônicas durante o acoplamento C-N.