Theoretical Insights into Methane Activation on Transition-Metal Single-Atom Catalysts Supported on the CeO₂(111) Surface

Autor(es)

Moraes, PedroIvo Ivo R. ; Bittencourt, Albert F. B. ; Andriani, Karla F. F. ; Da Silva, Juarez L. F.

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: Journal of Physical Chemistry C; v. N/A, p. 10-pg., 2023-08-11.

Resumo

Converting methane into high-value-added chemicals iscrucial foraddressing the energy transition, where novel processes and catalystsare required to improve the selective activation of methane. In thisstudy, we combined density functional theory within the Hubbard correctioncalculations and the unity bond index-quadratic exponential potentialmodel to investigate methane activation on TM/CeO2(111)systems, where TM represents single-adatoms of Fe, Co, Ni, Cu, Zn,Ru, Rh, Pd, Ag, Ir, Pt, and Au. Our results indicate that the moststable TM adatoms on CeO2(111) are those that donate moreelectrons to the surface, thereby reducing the Ce cations from Ce4+ to Ce3+. The first methane dehydrogenation becomesmore thermodynamically favored as the TM period increases; that is,the magnitude of both reaction and dissociation energies increases.In contrast, the C-H activation energy barriers, in general,decrease along with the TM period, which is related to the large magnitudeof the CH3 adsorption energy. Thus, our findings offervaluable insights into the exploration of ceria-supported transition-metalsingle-atom catalysts for methane activation. (AU)

• Processo FAPESP: 18/21401-7 - EMU concedido no processo 2017/11631-2: cluster computacional de alto desempenho - ENIAC
• Beneficiário: Juarez Lopes Ferreira da Silva
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Equipamentos Multiusuários
• Processo FAPESP: 22/12778-5 - Ciência computacional de materiais aplicada à seleção de materiais
• Beneficiário: Albert Frederico Barbosa Bittencourt
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 17/11631-2 - CINE: desenvolvimento computacional de materiais utilizando simulações atomísticas, meso-escala, multi-física e inteligência artificial para aplicações energéticas
• Beneficiário: Juarez Lopes Ferreira da Silva
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Centros de Pesquisa em Engenharia
• Processo FAPESP: 17/11937-4 - Rota sustentável para a conversão de metano com tecnologias eletroquímicas avançadas
• Beneficiário: Fabio Coral Fonseca
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Centros de Pesquisa em Engenharia