Direct Synthesis of Acetone by Aerobic Propane Oxidation Promoted by Photoactive Iron(III) Chloride under Mild Conditions

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Rogolino, Andrea ; Filho, Jose B. G. ; Fritsch, Lorena ; Ardisson, Jose D. ; da Silva, Marcos A. R. ; Atta Diab, Gabriel Ali ; Silva, Ingrid Fernandes ; Ferreira Moraes, Carlos Andree ; Forim, Moacir Rossi ; Bauer, Matthias ; Kuehne, Thomas D. ; Antonietti, Markus ; Teixeira, Ivo F.

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: ACS CATALYSIS; v. 13, n. 13, p. 8-pg., 2023-06-15.

Resumo

C-H activation of hydrocarbons is extremely challenging,especially in short-chain hydrocarbons like propane. In industry,propane is first converted to propylene mostly by steam cracking,which is only oxidized to acetone in the cumene process, yieldingacetone and phenol. In this work, we show that the simple FeCl3 salt in acetonitrile photocatalyzes the oxidation of propaneto acetone at room temperature under aerobic conditions and visible-lightirradiation. We achieved 100% conversion of propane with 67% selectivityin acetone after 4 h of irradiation and TON up to 600. Mechanisticstudies, including electrospray ionization mass spectrometry, Mo''ssbauer,and electroparamagnetic resonance spectroscopy, concluded that thereaction is driven by chlorine radicals generated by Fe-Clbond photolysis. These results not only hold promise for the developmentof solar-based oxidation of hydrocarbons but more importantly alsodisclose deeper insights into the largely overlooked photochemistryof FeCl3. (AU)

• Processo FAPESP: 21/14006-7 - Síntese controlada de single-atoms em PHI/PTI e suas aplicações em energia
• Beneficiário: Gabriel Ali Atta Diab
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado Direto
• Processo FAPESP: 21/13271-9 - Single-atoms coordenados em nitretos de carbono grafítico para conversão fotocatalítica de metano
• Beneficiário: Marcos Augusto Ribeiro da Silva
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado
• Processo FAPESP: 20/14741-6 - Nitretos de carbono grafítico como plataformas para single-atom fotocatálise: usando princípios de design para melhores desempenhos
• Beneficiário: Ivo Freitas Teixeira
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Jovens Pesquisadores
• Processo FAPESP: 21/11162-8 - EMU concedido no processo 2020/14741-6: GC-MS/FID/TCD (2 injetores+Loop+Sistema valvulado)
• Beneficiário: Ivo Freitas Teixeira
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Equipamentos Multiusuários