Hydrogen bioelectrogeneration with pH-resilient and oxygen-tolerant cobalt apoenzyme-saccharide

Autor(es)

Iost, Rodrigo M. ; Venkatkarthick, Radhakrishnan ; Nascimento, Steffane Q. ; Lima, Fabio H. B. ; Crespilho, Frank N.

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: CHEMICAL COMMUNICATIONS; v. 60, n. 18, p. 3-pg., 2024-02-01.

Resumo

Hydrogenases are enzymes that catalyze the reversible conversion of protons to hydrogen gas, using earth-abundant metals such as nickel and/or iron. This characteristic makes them promising for sustainable energy applications, particularly in clean hydrogen production. However, their widespread use faces challenges, including a limited pH range and susceptibility to oxygen. In response to these issues, SacCoMyo is introduced as an artificial enzyme. SacCoMyo is designed by replacing the native metal in the myoglobin (Myo) scaffold with a hydroxocobalamin (Co) porphyrin core and complemented by a protective heteropolysaccharide-linked (Sac) shell. This engineered protein proves to be resilient, maintaining robust functionality even in acidic environments and preventing denaturation in a pH 1 electrolyte. The cobalt porphyrin core of SacCoMyo reduces the activation overpotential for hydrogen generation. A high turnover frequency of about 2400 H2 s-1 is demonstrated in the presence of molecular oxygen, showcasing its potential in biohydrogen production and its ability to overcome the limitations associated with natural hydrogenases. SacCoMyo, an engineered artificial enzyme with a hydroxocobalamin core and protective heteropolysaccharide-linked shell, exhibits resilience in acidic electrolytes containing molecular oxygen, reducing the activation overpotential for hydrogen generation and demonstrating high turnover frequency. (AU)

• Processo FAPESP: 22/09164-5 - Compreendendo os mecanismos de transferência de carga em sistemas biológicos e biomiméticos usando técnicas in-situ e operando: desde a ciência fundamental à aplicação na área energética
• Beneficiário: Frank Nelson Crespilho
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Regular
• Processo FAPESP: 23/10667-4 - Bioengenharia de Metaloproteínas Bifuncionais Aplicadas na Produção de Produtos de Valor Agregado
• Beneficiário: Rodrigo Michelin Iost
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Programa Fixação de Jovens Doutores
• Processo FAPESP: 21/05665-7 - Desenvolvimento de superfícies de Van der Waals para aplicação em biodispositivos
• Beneficiário: Rafael Neri Prystaj Colombo
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 18/22214-6 - Rumo à convergência de tecnologias: de sensores e biossensores à visualização de informação e aprendizado de máquina para análise de dados em diagnóstico clínico
• Beneficiário: Osvaldo Novais de Oliveira Junior
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Temático
• Processo FAPESP: 23/01529-7 - Bioengenharia de metaloproteínas bifuncionais aplicadas na produção de produtos de valor agregado
• Beneficiário: Frank Nelson Crespilho
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Regular
• Processo FAPESP: 20/15098-0 - Bioeletrossíntese de compostos com valor agregado a partir do nitrogênio e dióxido de carbono atmosféricos
• Beneficiário: Jessica Crivelaro Pacheco
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado