Solar-driven CO2 conversion to methane and methanol using different nanostructured Cu2O-based catalysts modified with Au nanoparticles

Autor(es)

Lima Perini, Joao Angelo ; Moura Torquato, Lilian D. ; de Brito, Juliana F. ; Andolpho, Gustavo A. ; Gonsalves, Mateus A. ; De Angelis, Leonardo D. ; Germano, Lucas D. ; Cordoba de Torresi, Susana I. ; Ramalho, Teodorico C. ; Boldrin Zanoni, Maria V.

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: JOURNAL OF ENERGY CHEMISTRY; v. 91, p. 12-pg., 2024-01-24.

Resumo

This work describes the use of TiO2 nanotubes-based electrodes (TNT) modified with Cu2O nanostructures and gold nanoparticles for the photoelectroreduction of CO2 to produce value-added compounds. A thin layer of polydopamine was used as both an adherent agent and an electron transfer mediator, due to its p-conjugated electron system. The highest production yield was achieved using a TNT@PDA/ Nc/Au40% electrode, with Faradaic efficiencies of 47.4% (110.5 lM cm2) and 27.8% (50.4 lM cm-2) for methanol and methane, respectively. The performance of the photoelectrodes was shown to be Cu2O facet-dependent, with cubic structures leading to greater conversion of CO2 to methanol (43%) and methane (27%), compared to the octahedral morphology, while a higher percentage of metallic gold on the nanostructured Cu2O surface was mainly important for CH4 production. Density functional theory (DFT) calculations supported these findings, attributing the superior photoelectrocatalytic performance of the TNT@PDA/Nc/Au40% electrode for CH4 generation to the formation of an OCH3 intermediate bonded to Au atoms. Studies using isotope-labeling and analysis by gas chromatograph-mass (GC-MS) demonstrated that 13CO2 was the source for photoelectrocatalytic generation of 13CH3OH and 13CH313CH2OH. (c) 2023 Science Press and Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences. Published by ELSEVIER B.V. and Science Press. All rights reserved. (AU)

• Processo FAPESP: 21/08007-0 - Estudo da eletrorredução de CO2 sobre nanoestruturas de Cu2O-Au assistida por plasmônica para síntese de compostos C2
• Beneficiário: Leonardo Domenico De Angelis
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado Direto
• Processo FAPESP: 20/15230-5 - Centro de Pesquisa e Inovação de Gases de Efeito Estufa - RCG2I
• Beneficiário: Julio Romano Meneghini
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Centros de Pesquisa em Engenharia
• Processo FAPESP: 14/50945-4 - INCT 2014: Instituto Nacional de Tecnologias Alternativas para Detecção, Avaliação Toxicológica e Remoção de Micropoluentes e Radioativos
• Beneficiário: Maria Valnice Boldrin
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Temático
• Processo FAPESP: 19/00463-7 - Sistemas bioeletroquímicos integrados e fotoassistidos por luz solar para a produção de eletricidade e H2 a partir da digestão conjunta de glicerol bruto e água residuária da indústria citrícola
• Beneficiário: Lilian Danielle de Moura Torquato
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 18/22845-6 - Nanoestruturas controladas a base de hidróxidos metálicos e metais nobres aplicadas na reação eletrocatalítica de desprendimento de oxigênio
• Beneficiário: Lucas Dias Germano
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado Direto
• Processo FAPESP: 23/10027-5 - Redução de espécies como H+, CO2 e N2 para geração de energia concomitantemente a oxidação de contaminantes orgânicos
• Beneficiário: Juliana Ferreira de Brito
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Projeto Inicial