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Improving nitrate-to-ammonia conversion efficiency on electrodeposited nickel phosphide via surface δ-FeOOH modification

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Autor(es):
Silva, Anelisse B. ; Reis, Eduardo A. ; Hu, Jiajun ; Albero, Josep ; Ribeiro, Caue ; Mascaro, Lucia H. ; Garcia, Hermenegildo
Número total de Autores: 7
Tipo de documento: Artigo Científico
Fonte: JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY A; v. 13, n. 6, p. 11-pg., 2025-01-02.
Resumo

Electrocatalytic nitrate reduction to ammonia is an appealing and promising approach for recovering industry and agricultural wastewater. However, there is a lack of efficient electrocatalysts for NO3- conversion at low overpotentials and a range of nitrate concentrations, which could enable nitrogen recovery from various wastewater streams. Here, we report an affordable and efficient electrodeposited amorphous-Ni3P electrode modified with delta-FeOOH, forming a heterojunction catalyst that efficiently converts nitrate into ammonia. The optimum heterojunction performance achieved a high faradaic efficiency of 98% +/- 0.72 at -0.3 V vs. RHE with an NH3 production yield of 8.49 mg h-1 cm-2, ranking Ni3P/delta-FeOOH among the most active electrocatalysts so far reported for this process. Ni3P/delta-FeOOH showed good stability using ethyl cellulose as a green and fluoride-free binder without losing the superficial modification. Mechanistic studies by in situ Raman spectroscopy show that the role of delta-FeOOH is the stabilisation of the NOx intermediates. At the same time, Ni3P provides *H species available for NOx reduction, thus resulting in highly selective NO3 hydrogenation. In contrast, in the absence of delta-FeOOH, Ni3P exhibits significantly lower NH3 faradaic efficiency due to simultaneous H2 evolution. Therefore, the present results show the synergistic effect between delta-FeOOH and Ni3P in the electrocatalytic nitrate reduction, with delta-FeOOH playing a crucial role in stabilising the reaction intermediates and enhancing the ammonia selectivity. (AU)

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