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| Autor(es): Mostrar menos - |
Piankova, Diana V.
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Zschiesche, Hannes
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Tyutyunnik, Alexander P.
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Grape, Erik Svensson
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da Silva, Caio Vinicius C. R.
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Guimaraes Jr, Walber G.
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de Moura, Andre. F.
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Reis, Izadora F.
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Diab, Gabriel Ali A.
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Balena Filho, G. Jose
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Teixeira, Ivo F.
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Tarakina, Nadezda V.
Número total de Autores: 12
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| Tipo de documento: | Artigo Científico |
| Fonte: | ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS; v. N/A, p. 13-pg., 2025-06-20. |
| Resumo | |
Carbon nitrides are among the most efficient and extensively studied transition-metal-free photocatalysts, yet their industrial application is limited by high charge recombination, poor charge transport, and insufficient absorption above 460 nm. This study investigates how fine-tuning the crystal structure of carbon nitrides helps to overcome these challenges and to enhance their photocatalytic performance. We used poly(heptazine imides) (PHIs) with various cations (M = H+, Na+, K+, Mg2(+)) as a model system. Na-PHI exhibits the highest activity among PHIs with monovalent cations, as the combination of solvated Na+ cations and rotational defects, experimentally observed in this study for the first time, optimizes interlayer charge transfer. Greater photocatalytic efficiency observed for Mg-PHI is attributed to the preservation of rotational defects and the higher oxidation state of Mg2(+), which enhances charge density and facilitates charge transfer. Density functional theory (DFT) and spectroscopic analyses reveal that Na-PHI and Mg-PHI share a valence band dominated by nitrogens and a conduction band primarily influenced by carbons, with both cations contributing to n-type doping. Mg-PHI features sub-gap impurity states, reducing the band gap and extending light absorption. Excited-state molecular dynamic simulations further demonstrate that water molecules contribute more significantly to charge transfer. highlighting an additional key factor in optimizing photocatalytic performance. (AU) | |
| Processo FAPESP: | 21/12394-0 - Métodos sintéticos sustentáveis empregando catálise, solventes verdes, reagentes seguros e materiais de partida renováveis |
| Beneficiário: | Arlene Gonçalves Corrêa |
| Modalidade de apoio: | Auxílio à Pesquisa - Temático |
| Processo FAPESP: | 23/10329-1 - Obtenção de compostos orgânicos de alto valor agregado (C2+) por meio da reforma eletroquímica seca do CH4 em CO2 supercrítico. |
| Beneficiário: | José Balena Gabriel Filho |
| Modalidade de apoio: | Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado |
| Processo FAPESP: | 24/11848-5 - Single Atoms Suportados em Carbonos Dopados com Nitrogênio: Uma Nova Plataforma para Single Atom Catalysis |
| Beneficiário: | Izadora Fonseca Reis |
| Modalidade de apoio: | Bolsas no Brasil - Programa Fixação de Jovens Doutores |
| Processo FAPESP: | 21/14006-7 - Síntese controlada de single-atoms em PHI/PTI e suas aplicações em energia |
| Beneficiário: | Gabriel Ali Atta Diab |
| Modalidade de apoio: | Bolsas no Brasil - Doutorado Direto |
| Processo FAPESP: | 21/11162-8 - EMU concedido no processo 2020/14741-6: GC-MS/FID/TCD (2 injetores+Loop+Sistema valvulado) |
| Beneficiário: | Ivo Freitas Teixeira |
| Modalidade de apoio: | Auxílio à Pesquisa - Programa Equipamentos Multiusuários |
| Processo FAPESP: | 20/14741-6 - Nitretos de carbono grafítico como plataformas para single-atom fotocatálise: usando princípios de design para melhores desempenhos |
| Beneficiário: | Ivo Freitas Teixeira |
| Modalidade de apoio: | Auxílio à Pesquisa - Jovens Pesquisadores |