Texto completo
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| Autor(es): |
Gessie Maria Silva de Andrade
Número total de Autores: 1
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| Tipo de documento: | Tese de Doutorado |
| Imprenta: | Campinas, SP. |
| Instituição: | Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Faculdade de Engenharia Química |
| Data de defesa: | 2003-10-04 |
| Membros da banca: |
Gustavo Paim Valença;
Renato Sprung;
Silvia Azucena Nebra;
Jose Maria Correa Bueno;
Antonio José Gomez Cobo
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| Orientador: | Gustavo Paim Valença |
| Resumo | |
A utilização cada vez maior do gás natural como combustível deve-se ao aumento da demanda de energia nos países em crescimento acompanhado da disponibilidade crescente das reservas de gás em relação às de petróleo, o que pode tomá-Io uma fonte de energia de grande importância neste século XXI. O metano é o componente presente em maior quantidade no gás natural, constituindo mais de 90% da fração dos hidrocarbonetos. Um dos processos mais utilizados para funcionalização das moléculas de hidrocarbonetos, tais como o metano, é a oxidação parcial. Desta forma, no presente estudo foi realizada a oxidação parcial do metano a compostos oxigenados (HCHO e CH30H) a pressão atmosférica utilizando catalisadores de óxidos redutíveis de MoOx/MgO-Si02 e VOx/MgO-Si02 com a finalidade de investigar a influência da introdução de MgO no suporte dos catalisadores e da concentração superficial de Mo+n e V+n na atividade e seletividade destes catalisadores, assim como o efeito da razão CH4:O2 na cinética desta reação. Os óxidos mistos de MgO- Si02 foram preparados em razões atômicas preestabelecidas (Mg:Si = 1:0, 3:1,2:1, 1:1, 1:3, 1:2 e 0:1), secos e calcinados a 400 K por 12 horas e 1050 K por 5 horas, respectivamente. O método para a introdução da fase ativa Mo ou V nos suportes foi a impregnação incipiente, obedecendo-se seis diferentes percentagens em peso de Mo+6 ou V+5 nos sólidos finais: 0,1%, 1,67%, 2,2 %, 3,25%, 4,82%, 6,4%, os quais foram caracterizados por difração de raios-X, adsorção de N2 e adsorção seletiva de O2. Os principais produtos observados para a reação em estudo foram HCHO, CO, CO2, sendo que HCHO e CH30H (produtos de oxidação parcial) foram favorecidos por altas razões molares de CH4:O2. A formação de CH3OH foi observada em teores moderados de óxidos metálicos (0:l[Mg:Si]/0,I%Mo e 0:1[Mg:Si]/3,25%Mo), os quais apresentaram consideráveis seletividades para esse produto (32% e 18%, respectivamente). Os resultados obtidos para as constantes de velocidade demonstraram que para baixas conversões, a seletividade para HCHO se aproxima de 100%, enquanto a seletividade para CO2 se manteve em valores baixos, próximos de zero, mostrando que em condições diferenciais (conversão de CH4 < 10%) a velocidade de formação de HCHO é maior que a velocidade de formação de CO2 (AU) | |
| Processo FAPESP: | 98/01833-4 - Oxidação parcial de metano sobre VOx/MgO-SiO2 e MoOx/MgO-SiO2 |
| Beneficiário: | Gessie Maria Silva de Andrade |
| Modalidade de apoio: | Bolsas no Brasil - Doutorado |