Formação de ligas em nanocristais epitaxiais de GeSi:Si (001)

Autor(es)

Marina Soares Leite

• Tipo de documento: Tese de Doutorado
• Imprenta: Campinas, SP.
• Instituição: Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de Física Gleb Wataghin
• Data de defesa: 2007-09-14

Membros da banca

Gilberto Medeiros Ribeiro; Belita Koiller; Mônica Alonso Cotta; Antonio Jose Roque da Silva; Alfredo Gontijo de Oliveira

• Orientador: Gilberto Medeiros Ribeiro

Resumo

As propriedades estruturais e eletrônicas dos materiais em escala nanométrica dependem fortemente de sua composição química, assim como seu tamanho e forma. Uma variedade de morfologias distintas pode ser formada controlando-se as condições experimentais durante o crescimento epitaxial de Ge sobre um substrato de Si(001). Em particular, ilhas tridimensionais com tamanho e forma bem definidos são formadas para minimizar a energia total do sistema. O trabalho apresentado nesta tese de doutorado consiste no estudo da formação de ligas em ilhas de GeSi:Si(001) cristalinas obtidas via crescimento epitaxial tanto no regime cinético quanto no de quasi-equilíbrio, através da determinação da composição química e dos campos de deformação dessas nanoestruturas. No regime cinético de crescimento investigou-se as moléculas de pontos quânticos (QDMs, do inglês Quantum Dot Molecules), estruturas compostas por uma depressão central com facetas 105 e quatro ilhas alongadas, também com facetas 105 , ao seu redor, formadas a partir de um processo conhecido como nucleação cooperativa. As QDMs foram obtidas por epitaxia de feixe molecular para condições bastante específicas de crescimento: Si0,7 Ge0,3, 550 C e taxa de deposição de 1,0 A/s. A estreita distribuição de tamanhos desse conjunto de ilhas permitiu o mapeamento de sua composição e deformação através da difração de raios-x em incidência rasante (GIXRD, do inglês Grazing Incidence X-Ray Diffraction), apesar da simetria complexa envolvida. A concentração de Ge varia significativamente nessas nanoestruturas e difere consideravelmente da sua composição nominal, atingindo quase 100 % no topo das ilhas, indicando uma redistribuição atômica significativa durante o crescimento, associada a processos de difusão na superfície. Regiões comprimidas e tencionadas foram encontradas nas QDMs e no substrato, em acordo com cálculos de elementos finitos para a relaxação da rede. A formação das ligas em ilhas de GeSi e a influência dos diferentes mecanismos envolvidos foram investigadas para morfologias correspondentes ao regime de quasi-equilíbrio. As forças generalizadas que governam a formação dessas ligas, tensão e gradiente do potencial químico, bem como os potencias termodinâmicos, entalpia, entropia de mistura e energia livre de Gibbs, foram quantitativamente avaliados para um conjunto de amostras de domos obtido por deposição via química. Tratamentos térmicos pós-crescimento em ambientes de H2e de PH3 foram utilizados para fazer-se uma analogia com um sistema aberto e outro fechado do ponto de vista termodinâmico, respectivamente. A entropia de mistura tem uma contribuição bastante significativa para a energia total desses sistemas, prevalecendo sobre a entalpia, associada µas deformações do filme. Há essencialmente três mecanismos envolvidos na formação das ligas de GeSi: a troca de átomos Si/Ge que acontece durante o crescimento, a difusão na superfície e a difusão intra-ilha. A importância relativa entre cada mecanismo foi avaliada através da determinação do perfil de composição para ilhas de Ge:Si(001) em formato de domos mediante um conjunto de ataques químicos seletivos e medidas de GIXRD. Para amostras crescidas a mais alta taxa de deposição a interdifusão foi reduzida. A difusão na superfície do Si dominou durante o tratamento térmico em H2 (sistema aberto), enquanto a difusão do Ge e a difusão intra-ilha prevaleceram durante o tratamento térmico em um ambiente de PH3(sistema fechado no que concerne o Si). Ainda no regime de equilíbrio local, estudou-se a formação de misturas em superdomos: ilhas formadas a partir dos domos, com facetas bem definidas e planos de discordâncias que aliviam as tensões do filme. Essas estruturas desenvolvem-se através do processo de amadurecimento de Ostwald, no qual as ilhas maiores crescem ainda mais µas custas das menores. Em resumo, investigou-se a composição química de diversas morfologias de nanoestruturas de GeSi crescidas epitaxialmente sobre Si(001). Os processos de formação destas ligas foram avaliados experimentalmente. Finalmente, pôde-se investigar em detalhes a termodinâmica de sistemas nanométricos (AU)

• Processo FAPESP: 03/09374-9 - Crescimento de sistemas nanoestruturados epitaxiais autoformados: propriedades estruturais.
• Beneficiário: Marina Soares Leite
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado