Usando ferramentas da teoria quântica da informação para medir a qualidade de espaços ativos

Resumo

Durante os primeiros anos de projeto de doutorado nós propusemos um conjunto de procedimentos para gerar funções de onda de referência multiconfiguracionais capazes de descrever tanto o estado fundamental como estados excitados de moléculas contendo metais de transição, sem necessitar de um espaço ativo com uma dupla camada d. O uso dessas funções de onda de referência em métodos mais correlacionados resultou em uma acurada descrição da estrutura eletrônica com uma considerável redução no custo computacional. Baseados nos bons resultados iniciais e o potencial para aperfeiçoamento, este estudo visa aumentar a robustez e acurácia destes procedimentos. O uso de correlações orbitais e parâmetros calculados usando conceitos da teoria quântica da informação serão explorados para obter uma medida quantitativa, ou diagnóstico, de qualidade para funções de onda de referência e, consequentemente, para espaços ativos. Para fundamentar as conclusões, estas medidas serão também comparadas com resultados teóricos mais acurados, obtidos usando o método DMRG (density-matrix renormalization group). Este algoritmo tem mostrado bons resultados, mas não é amplamente aplicado pela comunidade de química teórica brasileira. Esperamos que um ou mais diagnósticos numéricos possam ser usados para medir a qualidade das funções de onda de referência geradas. Assim, reduziremos a quantidade de cálculos necessária para garantir a acurácia dos resultados finais. Estes protocolos poderão ser ferramentas úteis para estudar as propriedades eletrônicas de grandes complexos metálicos, o que é, hoje em dia, impraticável com metodologias altamente acuradas. (AU)