Busca avançada
Ano de início
Entree
(Referência obtida automaticamente do Web of Science, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores.)

Three-dimensional catalysis and the efficient bioelectrocatalysis beyond surface chemistry

Texto completo
Autor(es):
Macedo, Lucyano J. A. [1] ; Santo, Anderson A. E. [2] ; Sedenho, Graziela C. [1] ; Hassan, Ayaz [1] ; Iost, Rodrigo M. [1] ; Feliciano, Gustavo T. [2] ; Crespilho, Frank N. [1]
Número total de Autores: 7
Afiliação do(s) autor(es):
[1] Univ Sao Paulo, Sao Carlos Inst Chem, BR-13560970 Sao Carlos, SP - Brazil
[2] Sao Paulo State Univ, Inst Chem, BR-14800060 Araraquara, SP - Brazil
Número total de Afiliações: 2
Tipo de documento: Artigo Científico
Fonte: JOURNAL OF CATALYSIS; v. 401, p. 200-205, SEP 2021.
Citações Web of Science: 0
Resumo

The exceptional catalysis for the oxygen reduction reaction (ORR) of bilirubin oxidase (BOD) encouraged us to reevaluate the existing catalytic models. Experimental evidence of the electron-transfer reaction's dependence on the three-dimensional structure of BOD is demonstrated by operando X-ray absorption spectroscopy (XAS) combined with Quantum Mechanics/Molecular Mechanics (QM/MM). We suggest that if a catalytic reaction occurs in a three-dimensional environment (3D-catalysis), the energies involved in the transition states during the electron transfer cannot be explained by adsorption kinetics. In contrast, there is the formation of a three-dimensional complex (TDC). Our data suggest influence of the metallic cofactor electronic structure as well as the spatial disposition of its surrounding ligands on the electron transfer that promotes the biocatalysis. We propose that investigating enzymatic redox processes involving a dynamic three-dimensional enzymatic structure can provide further insights as how heterogeneous catalysis can work beyond single atoms and surface chemistry. (c) 2021 Elsevier Inc. All rights reserved. (AU)

Processo FAPESP: 18/22214-6 - Rumo à convergência de tecnologias: de sensores e biossensores à visualização de informação e aprendizado de máquina para análise de dados em diagnóstico clínico
Beneficiário:Osvaldo Novais de Oliveira Junior
Linha de fomento: Auxílio à Pesquisa - Temático
Processo FAPESP: 19/15333-1 - Células híbridas bio-foto-eletroquímicas para conversão de energia solar
Beneficiário:Frank Nelson Crespilho
Linha de fomento: Auxílio à Pesquisa - Regular
Processo FAPESP: 19/12053-8 - Eletrodos de alto desempenho aplicados em baterias orgânicas e em biocélulas a combustível
Beneficiário:Frank Nelson Crespilho
Linha de fomento: Auxílio à Pesquisa - Regular
Processo FAPESP: 15/22973-6 - Desenvolvimento de Biocélulas a Combustível Microbiológicas para Bioprodução e Oxidação de Etanol
Beneficiário:Graziela Cristina Sedenho
Linha de fomento: Bolsas no Brasil - Doutorado
Processo FAPESP: 17/20493-2 - Estudo de metaloenzimas por eletroquímica acoplada à espectroscopia vibracional
Beneficiário:Lucyano Jefferson Alves de Macêdo
Linha de fomento: Bolsas no Brasil - Doutorado