xploring the adsorption site coordination as a strategy to tune copper catalysts for CO2 electro-reductio

Autor(es)

Verga, Lucas G. ^[1] ; Mendes, Paulo C. D. ^[1] ; Ocampo-Restrepo, Vivianne K. ^[1] ; Da Silva, Juarez L. F. ^[1]

Afiliação do(s) autor(es)

^[1] Univ Sao Paulo, Sao Carlos Inst Chem, POB 780, BR-13560970 Sao Carlos, SP - Brazil

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: CATALYSIS SCIENCE & TECHNOLOGY; v. 12, n. 3, p. 869-879, FEB 7 2022.
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Resumo

The electrochemical reduction of CO2 is a promising technology to reach a carbon-neutral economy. However, among other challenges, the design of active and selective catalysts still limits such advances. Herein, we explored the atomistic engineering of the catalyst substrate as a strategy to tune Cu catalysts for CO2 reduction towards different C-1 products by using generalized coordination numbers, GCN, as a structural descriptor of catalytic properties. We observed bifurcations on reaction mechanisms and significant changes in the predicted onset potentials, U-onset, towards CO, HCOOH, and CH4 as a function of the GCN values of the adsorption sites. For each product, we observed volcano plots of U-onset as a function of GCN that indicate activity peaks. We also compared the evolution of U-onset for different products to show that, regardless of the small U-onset values for CH4 on low-coordination sites, such adsorption sites should be more selective towards CO. For Cu nanoparticles, the analysis showed that decreasing the nanoparticle size could lead to more active catalysts that should be highly selective towards CO, which qualitatively agrees with experimental results. (AU)

• Processo FAPESP: 17/11631-2 - CINE: desenvolvimento computacional de materiais utilizando simulações atomísticas, meso-escala, multi-física e inteligência artificial para aplicações energéticas
• Beneficiário: Juarez Lopes Ferreira da Silva
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Centros de Pesquisa em Engenharia
• Processo FAPESP: 18/21401-7 - EMU concedido no processo 2017/11631-2: cluster computacional de alto desempenho - ENIAC
• Beneficiário: Juarez Lopes Ferreira da Silva
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Equipamentos Multiusuários
• Processo FAPESP: 19/05561-7 - Simulações Mutiescala Aplicadas à Redução do CO2 em Nanopartículas Metálicas: Efeitos de Tamanho das Nanopartículas e Concentração de Adsorvatos
• Beneficiário: Lucas Garcia Verga
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 21/07129-5 - Redução de CO2 em superfícies intermetálicas de Cu-Au: efeitos do ordenamento atômico e concentração de adsorvatos
• Beneficiário: Lucas Garcia Verga
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Pós-Doutorado