The effects of near-surface atomic order on the catalytic properties of Cu₃Au and CuAu₃ intermetallics for the CO₂ reduction reaction

Autor(es)

Verga, Lucas G. ; Wang, Yunzhe ; Chakraborty, Tanmoy ; Da Silva, Juarez L. F. ; Mueller, Tim

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: CATALYSIS SCIENCE & TECHNOLOGY; v. 13, n. 22, p. 16-pg., 2023-10-18.

Resumo

Density functional theory (DFT) calculations combined with cluster expansions (CE) were employed to explore the catalytic activity of stoichiometric and non-stoichiometric Cu3Au(100), Cu3Au(111), CuAu3(100), and CuAu3(111) surfaces for CO2 reduction to CO. We identified several adsorption sites which otherwise would not be considered using slab models generated by cleaving ordered bulk structures. For Cu3Au(111) and CuAu3(111), the adsorption sites with the highest and lowest estimated onset potential values found through our approach would be missed if modeled from bulk-derived slabs, showing the ability of our strategy to explore the richness of alloy catalysts that arises from the formation of near-surface atomic ordering effects. Finally, we performed simulated annealing calculations based on CE fit to predict CO and COOH adsorption energies. This analysis led us to find adsorption site ensembles that can deviate from the linear scaling relationship that usually hinders the discovery of more active and selective catalysts for CO production. (AU)

• Processo FAPESP: 19/05561-7 - Simulações Mutiescala Aplicadas à Redução do CO2 em Nanopartículas Metálicas: Efeitos de Tamanho das Nanopartículas e Concentração de Adsorvatos
• Beneficiário: Lucas Garcia Verga
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 18/21401-7 - EMU concedido no processo 2017/11631-2: cluster computacional de alto desempenho - ENIAC
• Beneficiário: Juarez Lopes Ferreira da Silva
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Equipamentos Multiusuários
• Processo FAPESP: 17/11631-2 - CINE: desenvolvimento computacional de materiais utilizando simulações atomísticas, meso-escala, multi-física e inteligência artificial para aplicações energéticas
• Beneficiário: Juarez Lopes Ferreira da Silva
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Centros de Pesquisa em Engenharia
• Processo FAPESP: 21/07129-5 - Redução de CO2 em superfícies intermetálicas de Cu-Au: efeitos do ordenamento atômico e concentração de adsorvatos
• Beneficiário: Lucas Garcia Verga
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Estágio de Pesquisa - Pós-Doutorado