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Bioeletrodos enzimáticos aplicados em biocélulas a combustível: simulação e experimental

Processo: 13/04663-4
Linha de fomento:Auxílio à Pesquisa - Regular
Vigência: 01 de setembro de 2013 - 31 de agosto de 2015
Área do conhecimento:Ciências Exatas e da Terra - Química - Físico-química
Pesquisador responsável:Frank Nelson Crespilho
Beneficiário:Frank Nelson Crespilho
Instituição-sede: Instituto de Química de São Carlos (IQSC). Universidade de São Paulo (USP). São Carlos , SP, Brasil
Assunto(s):Eletroquímica  Células de combustível  Energia elétrica  Biocatálise  Enzimas 

Resumo

Biocélulas a combustível (BCs) são dispositivos bioeletroquímicos que convertem diretamente energia química em energia elétrica por meio de reações biocatalíticas de oxidação e redução. No caso das BCs do tipo enzimática, enzimas são utilizadas na superfície catódica e/ou anódica e são responsáveis por acelerar a conversão dos substratos em produtos provenientes do processo redox. As leis cinéticas que regem a eletroquímica em bioeletrodos podem ser divididas em dois processos. O primeiro, chamado de biocatalítico, é resultante da derivação da cinética de Michaelis-Menten ou Não-Michaeliana, fornecendo a informação sobre a taxa de substrato (combustível ou agente oxidante) consumido; o segundo processo, denominado não-catalítico ou pós-biocatálise, ocorre a transferência heterogênea de carga do cofator enzimático para superfície eletródica, cujo o mecanismo pode ser derivado da teoria de Marcus-Hush ou do formalismo de Butler-Volmer, fornecendo a informação acerca da velocidade com que a carga é transferida à superfície eletródica. Hoje já se sabe que a estrutura molecular da enzima, sua orientação no espaço e a natureza dos materiais que compõe a superfície eletródica influenciam tanto a constante heterogênea de transferência de carga (kET) quanto a constante catalítica (Kcat) enzimática. Vários métodos de imobilização enzimática e configurações de materiais em eletrodos sólidos vêm sendo propostos na literatura para a maximização destas duas constantes. No entanto, a maioria dos trabalhos na área negligenciam a modelagem desses dois processos e poucos deles fazem alusão ao cálculo acurado dessas duas constantes. Assim, neste projeto de pesquisa, pretende-se avaliar kET e Kcat para diferentes configurações de bioeletrodos, utilizando as enzimas citocromo c, glicose oxidase e glicose desidrogenase operando em meias-celas para aplicação em BCs. Nanopartículas de ouro, grafeno e mediadores de elétrons orgânicos (por exemplo verde de metileno) serão utilizados em diferentes configurações com as enzimas supracitadas e suportadas em eletrodos de fibra flexível de carbono, carbono vítreo e ouro. Pretende-se modelar a cinética enzimática, assim como aplicar a teoria de Marcus-Hush comparada com a aproximação de Butler-Volmer para transferência heterogênea de carga enzima-eletrodo. Os resultados da simulação numérica serão comparados com os resultados experimentais. Espera-se que, com diferentes tipos de materiais suportados em diferentes tipos de eletrodos, as respostas bioeletrocatalíticas possam ser influenciadas e, assim, informações valiosas sobre a performance dos bioeletrodos aplicados em BCs poderão ser obtidas. (AU)

Publicações científicas (12)
(Referências obtidas automaticamente do Web of Science e do SciELO, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores)
MELO, ANTONIO F. A. A.; HASSAN, AYAZ; MACEDO, LUCYANO J. A.; OSICA, IZABELA; SHRESTHA, LOK KUMAR; JI, QINGMIN; OLIVEIRA, JR., OSVALDO N.; HENZIE, JOEL; ARIGA, KATSUHIKO; CRESPILHO, FRANK N. Microwires of Au-Ag Nanocages Patterned via Magnetic Nanoadhesives for Investigating Proteins using Surface Enhanced Infrared Absorption Spectroscopy. ACS APPLIED MATERIALS & INTERFACES, v. 11, n. 20, p. 18053-18061, MAY 22 2019. Citações Web of Science: 1.
DE SOUZA, JOAO C. P.; IOST, RODRIGO M.; CRESPILHO, FRANK N. Nitrated carbon nanoblisters for high-performance glucose dehydrogenase bioanodes. BIOSENSORS & BIOELECTRONICS, v. 77, p. 860-865, MAR 15 2016. Citações Web of Science: 6.
CABRERA, FLAVIO C.; DOGNANI, GUILHERME; FAITA, FABRICIO L.; DOS SANTOS, RENIVALDO J.; AGOSTINI, DEUBER L. S.; BECHTOLD, IVAN H.; CRESPILHO, FRANK N.; JOB, ALDO E. Vulcanization, centrifugation, water-washing, and polymeric covering processes to optimize natural rubber membranes applied to microfluidic devices. Journal of Materials Science, v. 51, n. 6, p. 3003-3012, MAR 2016. Citações Web of Science: 4.
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IOST, RODRIGO M.; SALES, FERNANDA C. P. F.; MARTINS, MARCCUS V. A.; ALMEIDA, MARIA C.; CRESPILHO, FRANK N. Glucose Biochip Based on Flexible Carbon Fiber Electrodes: In Vivo Diabetes Evaluation in Rats. CHEMELECTROCHEM, v. 2, n. 4, p. 518-521, APR 15 2015. Citações Web of Science: 6.
CABRERA, FLAVIO C.; MELO, ANTONIO F. A. A.; DE SOUZA, JOAO C. P.; JOB, ALDO E.; CRESPILHO, FRANK N. A flexible lab-on-a-chip for the synthesis and magnetic separation of magnetite decorated with gold nanoparticles. LAB ON A CHIP, v. 15, n. 8, p. 1835-1841, 2015. Citações Web of Science: 8.
IOST, RODRIGO M.; CRESPILHO, FRANK N.; ZUCCARO, LAURA; YU, HAK KI; WODTKE, ALEC M.; KERN, KLAUS; BALASUBRAMANIAN, KANNAN. Enhancing the Electrochemical and Electronic Performance of CVD-Grown Graphene by Minimizing Trace Metal Impurities. CHEMELECTROCHEM, v. 1, n. 12, p. 2070-2074, DEC 11 2014. Citações Web of Science: 16.
LUZ, ROBERTO A. S.; PEREIRA, ANDRESSA R.; DE SOUZA, JOAO C. P.; SALES, FERNANDA C. P. F.; CRESPILHO, FRANK N. Enzyme Biofuel Cells: Thermodynamics, Kinetics and Challenges in Applicability. CHEMELECTROCHEM, v. 1, n. 11, SI, p. 1751-1777, NOV 11 2014. Citações Web of Science: 49.
MARTINS, MARCCUS V. A.; PEREIRA, ANDRESSA R.; LUZ, ROBERTO A. S.; LOST, RODRIGO M.; CRESPITHO, FRANK N. Evidence of short-range electron transfer of a redox enzyme on graphene oxide electrodes. Physical Chemistry Chemical Physics, v. 16, n. 33, p. 17426-17436, SEP 7 2014. Citações Web of Science: 25.
GONCALVES, WAGNER D.; IOST, RODRIGO M.; CRESPILHO, FRANK N. Diffusion Mechanisms in Nanoelectrodes: Evaluating the Edge Effect. Electrochimica Acta, v. 123, p. 66-71, MAR 20 2014. Citações Web of Science: 0.
CABRERA, FLAVIO C.; DE SOUZA, JOAO C. P.; JOB, ALDO E.; CRESPILHO, FRANK N. Natural-rubber-based flexible microfluidic device. RSC ADVANCES, v. 4, n. 67, p. 35467-35475, 2014. Citações Web of Science: 8.
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