Difusão molecular, localização e reação de catalisadores poliméricos na interface sólido-solução investigados através de microscopia de fluorescência de molécula única

• Processo: 18/22159-5
• Modalidade de apoio: Bolsas no Exterior - Pesquisa
• Data de Início da vigência: 06 de julho de 2019
• Data de Término da vigência: 05 de junho de 2020
• Área de conhecimento: Ciências Exatas e da Terra - Química
• Pesquisador responsável: Marcelo Henrique Gehlen
• Beneficiário: Marcelo Henrique Gehlen
• Pesquisador Anfitrião: Daniel Schwartz
• Instituição Sede: Instituto de Química de São Carlos (IQSC). Universidade de São Paulo (USP). São Carlos , SP, Brasil
• Instituição Anfitriã: University of Colorado Boulder, Estados Unidos
• Assunto(s): Fotoquímica
• Palavra(s)-Chave do Pesquisador: diffusion and reaction at surfaces | fluorescence spectroscopy and microscopy | molecule tracking | single molecule catalysis in organic chemistry | single molecule fluorescence | Fotoquímica

Resumo

Este projeto tem como objetivo central o estudo detalhado, através de técnicas de microscopia de fluorescência, de catalisadores poliméricos (PCat) com medidas de propriedades de transporte e difusão, ancoramento e localização em superfícies e também da reatividade química, fotoquímicas e enzimáticas em reações específicas. Os PCats podem ser polímeros sintéticos com grupos ácidos ou básicos ativos em catálise de reações orgânicas ou enzimas ou nano-partículas previamente marcadas com sondas fluorescentes. Na primeira parte do projeto estaremos estudando a mobilidade e localização de PCat por técnicas de mapeamento de molécula única usando microscopia fluorescência de campo largo em reflexão interna total (TIRFM). Nesta parte as taxas de adsorção, coeficientes de difusão, e localização precisa são determinados. Na segunda etapa do processo, PCat previamente caracterizados são usados com catalisadores móveis ou ancorados em reações orgânicas ou enzimáticas com formação de um produto fluorescente PF com detecção de molécula única. Assim as taxas de formação de PF avaliadas a partir do histograma temporal de contagem indica a atividade de PCat em nível molecular. A partir do monitoramento de imagens de fluorescência do PCat em uma dada região espectral e do produto fluorescente em outra, podemos avaliar separadamente a mobilidade e posição do catalisador e sua atividade catalítica. Este estudo encontra aplicações na otimização de processos catalíticos em química e fotoquímica.

Publicações científicas

(Referências obtidas automaticamente do Web of Science e do SciELO, por meio da informação sobre o financiamento pela FAPESP e o número do processo correspondente, incluída na publicação pelos autores)

GEHLEN, MARCELO H.. The centenary of the Stern-Volmer equation of fluorescence quenching: From the single line plot to the SV quenching map. JOURNAL OF PHOTOCHEMISTRY AND PHOTOBIOLOGY C-PHOTOCHEMISTRY REVIEWS, v. 42, MAR 2020. (18/22159-5)

GEHLEN, MARCELO H.; FOLTRAN, LARISSA S.; KIENLE, DANIEL F.; SCHWARTZ, DANIEL K.. Single-Molecule Observations Provide Mechanistic Insights into Bimolecular Knoevenagel Amino Catalysis. Journal of Physical Chemistry Letters, v. 11, n. 22, p. 9714-9724, NOV 19 2020. (18/17660-7, 18/22159-5)