Ab Initio Investigation of CH4 Dehydrogenation on a (CeO2)(10) Cluster

Autor(es)

Perac, Carina S. T. ; Andriani, Karla F. ; Piotrowski, Mauricio J. ; Da Silva, Juarez L. F.

• Tipo de documento: Artigo Científico
• Fonte: Journal of Physical Chemistry C; v. N/A, p. 12-pg., 2022-07-15.

Resumo

We report a theoretical investigation of the activation and dehydrogenation of CH4 on a (CeO2)(10) cluster based on density functional theory calculations combined with the unity bond index-quadratic exponential potential approach. As expected, we identified a physisorption interaction mechanism between the CH4 and (CeO2)10 systems. Along the dehydrogenation, the interaction CHn-(CeO2)(10) occurs by chemisorption via the formation of C-O and H-O bonds. Due to adsorption effects, the oxidation state of Ce atoms changes from Ce4+ to Ce3+, which results in the elongation of the Ce-O bonds due to the larger radius of the Ce3+ species, and hence, it affects the formation of the CO and CH3OH species. Our combined approach showed that the first dehydrogenation step involves a transition-state formation induced by the molecular hybridization before the CH3 radical formation. Finally, our results indicate trends for new compound formation, once the energy barrier involved in the first step of dehydrogenation is overcome. (AU)

• Processo FAPESP: 19/05561-7 - Simulações Mutiescala Aplicadas à Redução do CO2 em Nanopartículas Metálicas: Efeitos de Tamanho das Nanopartículas e Concentração de Adsorvatos
• Beneficiário: Lucas Garcia Verga
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado
• Processo FAPESP: 17/11631-2 - CINE: desenvolvimento computacional de materiais utilizando simulações atomísticas, meso-escala, multi-física e inteligência artificial para aplicações energéticas
• Beneficiário: Juarez Lopes Ferreira da Silva
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Centros de Pesquisa em Engenharia
• Processo FAPESP: 21/03357-3 - Estudo computacional da conversão de metano em novos produtos utilizando catalisadores com base em óxido de cério
• Beneficiário: Carina de Souza Teixeira Peraça
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Doutorado
• Processo FAPESP: 18/21401-7 - EMU concedido no processo 2017/11631-2: cluster computacional de alto desempenho - ENIAC
• Beneficiário: Juarez Lopes Ferreira da Silva
• Modalidade de apoio: Auxílio à Pesquisa - Programa Equipamentos Multiusuários
• Processo FAPESP: 18/11152-0 - Desenvolvimento de catalisadores para conversão direta de metano em metanol: uma investigação ab initio utilizando a da Teoria Funcional da Densidade
• Beneficiário: Karla Furtado Andriani
• Modalidade de apoio: Bolsas no Brasil - Pós-Doutorado